乏燃料循环 热工 殷浩 110006.docx

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乏燃料循环热工殷浩110006

乏燃料循环

殷浩

（1.哈尔滨工业大学能源学院核反应堆工程专业，哈尔滨150090，Email:

******************）

摘要：

目前，对于乏燃料的管理，国际上主要有两种战略考虑：

其一是后处理战略。

即对乏燃料中所含的96%的有用核燃料进行分离并回收利用，裂变产物和次锕系元素固化后进行深地质层处置或进行分离嬗变，这是一种闭路核燃料循环。

其特点是铀资源利用率提高，减少了高放废物处置量并降低其毒性，但缺点是费用可能较高，可生产高纯度的钚，有核扩散的风险。

其二是一次通过战略。

即乏燃料经过冷却、包装后作为废物送入深地质层处置或长期贮存，美国曾经支持此战略，但其最终处置场尤卡山项目碰到了困难，现在美国已转向了后处理。

该战略特点是费用可能较低，概念简单；无高纯钚产生，核扩散风险低。

但缺点是废物放射性及毒性高，延续时间长达几百万年；没有工业运行经验。

本文对这两种管理战略进行了对比探讨，并比较了相应的优缺点。

关键词：

乏燃料后处理废料循环

Spentnuclearfuelcycle

YinHao

（1HarbinInstituteofTechnologySchoolofenergynuclearreactorengineering,Harbin150090,Email:

******************）

Abstract:

atpresent,forthespentfuelmanagement,therearetwomaintypesofinternationalstrategicthinking:

oneisthestrategyofpost-processing.Ofspentfuelcontained96%oftheusefulnuclearfuelforseparationandrecycling,fissionproductsandactinidescuredindeepgeologicaldisposalorlayerseparation,andthisisakindofclosednuclearfuelcycle.Characterizedbyuraniumresourceutilization,decreasethehigh-levelradioactivewastedisposalandreduceitstoxicity,butthedisadvantageisthatcostmaybehigher,itcanproducehighpurityofplutonium,thereistheriskofnuclearproliferation.Thesecondisthroughstrategicatatime.Thespentfuelaftercooling,packingaswasteintothedeepgeologicaldisposalorstorageforalongtime,theUnitedStateshadsupportedthestrategy,butitsfinaldisposalsitetheyuccamountainprojectmetwithdifficulties,theUnitedStateshasnowturnedtothepost-processing.Thecostmaybelower,strategyischaracterizedbysimpleconcept;Generatinghighpurityplutonium,lowproliferationrisks.Butthedisadvantageisthatradioactivewasteandthehightoxicity,durationformillionsofyears.Noindustrialoperationexperience.Thispapercomparesthetwokindsofmanagementstrategyofdiscussion,andcomparetheadvantagesanddisadvantagesofthecorresponding.

Keywords:

spentfuelreprocessingwasterecycling

引言

核燃料后处理目的：

从乏燃料中除去裂变产物，并回收未耗尽的和新生成的核燃料。

核燃料在反应堆中燃烧，不是一次烧尽的，为维持反应堆的正常运行，堆中要留有最低数量的核燃料；积累的裂变产物也会吸收中子而影响反应堆的正常运行。

核燃料在反应堆中燃烧一段时间后应从反应堆中卸出，卸出的核燃料经过后处理才有可能重新利用其中有用之物。

对核燃料循环来说，核燃料后处理是一个不可缺少的环节。

1.乏燃料

1.1乏燃料（SpentFuel）

乏燃料（SpentFuel）是指在核反应堆中，辐照达到计划卸料的比燃耗后从堆中卸出，且不再在该堆中使用的核燃料。

核燃料在反应堆中燃烧的过程实质是核燃料中的易裂变核素（如U-235、Pu-239或U-233）在中子流的轰击下发生自持的核裂变反应的过程。

随着核反应的进行，初期核燃料中的易裂变核素逐渐减少，俘获中子的裂变产物逐渐增加；随着燃耗的加深，反应性逐步降低，为了维持反应堆中全活性区的有效增殖系数大于1，需调整控制棒位置以增加反应性。

乏燃料并不是烧尽的废燃料，乏燃料中含有许多有价值的物质：

一定量的未裂变和新生成的易裂变核素，如U-235、Pu-239、U-233。

大量的未用完的可转换核素，U-238、Th-232以及在辐照过程中产生的超铀元素,如Np-237、Am-241、Cm-242等.

核裂变产生的有用的裂片元素，Sr-90、Cs-137、Tc-99等.

上述核素可以通过乏燃料后处理和相应的分离流程予以回收和纯化。

1.2核燃料（乏燃料）后处理

1.2.1核燃料后处理的主要过程

后处理过程主要是以被回收的燃料元素与裂变产物等各种杂质元素进行复杂的化学分离、纯化过程为主的所采用的一系列技术和设备（施）的系统工程。

主要过程包括：

冷却过程：

从反应堆卸出的核燃料，在化学处理前，通常要经历一个“冷却”过程。

即要在特殊设计的水池中放置一段时间。

目的是让短寿命核素衰变和释放余热；

首端处理过程：

其任务是燃料束的机械解体和燃料芯和包壳材料的分离。

根据包壳材料的不同可采用化学法、机械法等不同首端处理方法。

然后制成针对不同分离流程所需要的物料。

化学分离过程：

任务是除去裂变产物，高收率地回收核燃料物质。

化学分离流程分为水法和干法两大类：

水法流程指采用诸如沉淀、溶剂萃取、离子交换等在水溶液中进行的化学分离纯化过程；

干法流程则指采用诸如氟化挥发流程、高温冶金处理、高温化学处理、液态金属过程、熔盐电解流程等在无水状态下进行的化学分离方法。

目前，工业上应用的后处理流程都是水法流程。

历史上曾采用沉淀法流程从辐照天然铀中提取核武器用钚。

工业上曾先后使用过的主要流程有磷酸铋流程、Redox流程、Butex流程、Thorex流程和Purex流程。

而在各种萃取流程中性能最好、使用最成功的是以TBP为萃取剂的Purex流程：

目前世界各国用来处理电站辐照核燃料的工艺流程（而离子交换法则是用于尾端处理，作为钚或镎产品的纯化、浓缩手段）。

尾端处理过程：

经溶剂萃取分离和净化得到的硝酸钚或硝酸铀酰溶液，无论在纯度或存放形式上有时还不能完全满足要求，因而在铀、钚主体萃取循环之后，还需要采取一些尾端处理步骤。

其目的在于将纯化后的中间产品进行补充净化、浓缩以及将其转化为所需最终形态。

核废物处理、处置过程：

核燃料后处理过程所产生的废物，一般都具有很强的放射性，必须进行妥善的贮存、合理的处理和最终的处置，严防对环境的污染。

1.2.2燃料后处理（包括处理和回收）

再处理涉及化学“消化”乏浓缩燃料和把化学分离的铀成分（95~99%未使用的铀和超铀核素）返回到反应堆循环。

与“一通到底（oncethrough）”循环中的废料相比较，这种方式减少作为高放废料处置材料的初始体积97%。

来自于PWR的一通到底乏燃料仍然含有可观的可裂变成分，可以不用化学再处理就能够转移到另一种类型反应堆（例如CANDU）去使用，进行第二个“一通到底”通行。

第二次通行获得额外的燃耗和能量输出。

这个额外燃耗使立即的燃料再处理不那么吸引人。

卸载的回收燃料可选择存放起来以便将来作永久处置或者选择另一个从长期来讲包括再处理的选项。

当然，从PWR来的送到第二个反应堆的乏燃料，除了燃料元件再制造的废料外（如包覆）大部分不包括在PWR的废料流中。

燃料回收能量收益

1kg天然铀可产生的电能

一通到底：

50,000kWh

一通到底（用浓缩铀）：

250,000kWh

应用再处理：

3,500,000kWh

最后一种多产能量约为第一种选择的70倍！

多出的能量产出：

充分利用238U和Pu同位素

1.2.3燃料后处理目的

1.燃料再生：

提取铀、钚（取决于反应堆类型，有时还有钍）

地球上的铀储量

_________________________________

1444万吨*（常规铀资源）

2200万吨（磷酸矿）

40亿吨（海水）

_________________________________

核燃料一次通过（即没有钚的循环）

铀的利用率不到1%

_____________________________

常规铀储量1444万吨

目前年用量5.3万吨

铀资源可利用时间270年

_____________________________

核燃料一通到底方式铀资源可利用时间

2.去除放射性的、吸收中子的裂变产物

除去中子毒物，满足对燃料杂质的要求。

3.把放射性的产物转化为能够长期安全存放的合适形式，或提取有用的部分

保证安全性、密封性，降低放射性。

大致说，每生产1度电，产生3.7×1010Bq放射性物质：

10万kW核电站，每年产生2.2×1017Bq的137Cs和90Sr，半衰期30年；3.7×1013Bq的锕系元素，半衰期上万年；

核裂变碎片含有很多有用的、经济价值高的放射性核素：

85Kr（氪）、90Sr（锶）、99Tc（锝）、Rh（铑）、106Ru（钌）、137Cs（铯），…

4.减少废料量

预计到2050年，全世界乏燃料积存量将达到100万吨，每年将产生乏燃料为2万吨；

如果直接处置，则每3–4年就需建造一座YUCCAMOUNTAIN规模的处置库实际上根本不可行；

构成长期放射性危害的Pu、MA（MinorActinides:

Np（-237,2.1×106y）,Am（-241,433y;-243,7370y）,Cm）和LLFP（LongLivedFissionProduct）仅占乏燃料的3-4%左右，乏燃料直接处置不科学；

处理后各种核素的衰变行为

1.2.4乏燃料化学成分

1.非常复杂：

随燃料的不同而不同，如有浓缩铀燃料、铀-钚燃料、铀-钍燃料等等

中子谱

燃料的功率或热生成率

辐照时间

燃料卸载后的冷却时间

2.成分：

大约有700种裂变、活化、超铀核素，其中615种为裂变核素

约450种半衰期小于24小时，它们从反应堆中一取出来就迅速衰变；

大约42种半衰期在1年以内，可能在至多10年内还会明显存在；4种（半衰期小于10年：

106Ru-373天（钌，ruthenium）；125Sb-2.76年（锑，antimony）；147Pm-2.62年（钷，promethium）；155Eu-4.73年（铕，europium））可能还能存在50年；

半衰期大于10年的有12种。

它们之中，仅strontium-90（锶）和cesium-137（铯）具有显著的辐射危害。

其余的仅有低能的β和γ弱辐射，或活度不大，或半衰期足够长而相对无害。

在一吨压水堆乏燃料裂变产

物中的放射性衰变行为

2.乏燃料后处理方法

2.1处理前冷却

卸载后的燃料并不是马上就进行处理，而是就堆放在反应堆附近的场所，经过一段时间的所谓冷却期让高强度的辐射衰减到适合运输和处理后才做处理。

2.1.1原因

避免131I（8.05天）衰减带来的气体和溶解的放射性碘的麻烦；

让高活度的237U（6.75天）衰减，避免远程操作；

让活度下降从而产生的热减少，简化了运输，同时，较低的活度也减少了对处理过程中所用有机溶剂的损耗；

让133Xe（5.27天）衰减使85Kr（10.76年）在燃料处理中为唯一的放射性惰性气体。

2.1.2冷却时间的确定

衰减到“合适”的强度；

根据情况而变化：

是否要使用远程操作；是否要回收用；……

2.2处理方法

随燃料中的成分不同而不同：

2.2.1湿法

磷酸铋法（BismuthPhosphate）（美）

间歇运行，提取钚，但无法提取铀，且消耗化学剂量大和产生废料多；

Redox法（美）

连续运行，提取钚和铀，但溶剂挥发易燃（闪点27°C）并在废料中生成大量难处理的高放不挥发反应物，生产中逐渐被Purex法取代；

Trigly法（加）

类似于Redox法，但使用不同的化学剂；

Butex法（英）

改进Redox法和Trigly法以不在废料中加大量硝酸盐；

Purex法（美，PlutoniumUraniumReductionExtraction）

50年代在与其它萃取流程竞争的基础上，在美国首先开发。

用煤油（或四氯化碳）稀释TBP（磷酸三丁酯）作萃取溶剂，硝酸作盐析剂，以萃取分离铀、钚和其裂变产物。

比其它过程更经济、更可靠、更安全；

Thorex法（美）

提升溶剂的稳定性和对分离Th和233U的选择性。

上面的叫湿法，因为都用了溶剂。

还有其它一些湿法。

2.2.2非湿法

热冶金法

高温处理金属燃料；

由于金属型燃料在辐射中易于损坏，此方法在实际中少用；

热化法

高温处理氧化或碳化燃料；

用于纯化铀和钚氧化物；

氟化物挥发法

先把燃料转化为氟化物，然后用分馏法；

在钚和镎含量少时使用（如在已用其它方法去除钚和镎以后）；

最有希望的干法处理流程。

2.2.3Purex法

由于大量的反应堆用稍许浓缩的燃料，Purex法广泛用于处理这样的乏燃料。

优于Redox方法：

废液量少：

废液中的硝酸，可以通过蒸发取出或回收；

TBP萃取剂挥发性小，闪点高，操作安全可靠；

在酸作用下，溶剂较稳定（TBP抗硝酸）；

运行花费较少；

原理流程：

2.3进行和不进行后处理的优缺点

优点

进行再处理（A）

不进行再处理（B）

回收97%没使用的燃料

•回收和利用钚（占乏燃料的1%）

•回收和销毁在混合氧化物中的钚

•回收和利用超铀元素

•过渡到快增殖堆运行

•可使用600,000+吨的贫化铀（US）

•可获取比B多100倍的能量，同时也可利用低品位铀矿，可用钍，减少对铀浓缩需求

•高放射性废料体积只有B的3-5%

•与B相比，废料少且管理间隔短

•对长期安全存储要求低

•某些废料可在近地表存储

不需要再处理设施

•没燃烧的钚和超铀元素在短期内不易获取

•转移和扩散在短期不大可能

•钚/铀废料在将来可再开采

•在用天然铀作燃料情况下（如CANDU反应堆），既不需要铀浓缩，也不需要再处理

缺点

进行再处理（A）

不进行再处理（B）

•需要把乏燃料运输到中心处理设施

•造成可能的转移和核扩散

•没有再处理，将来的燃料循环可选择性受到限制

•97%的在238U和钚中的潜在能源被浪费

•乏燃料成了100%的废料

•与A相比，废料量大

•废料中含有钚和超铀元素，具有扩散和转移的危险

•与A相比，乏燃料的管理间隔加长

•废料存储地成了钚/铀矿体，具有长期的安全和扩散风险

3.废料的处置

3.1废料

开矿中的废料；

不进行再处理的乏燃料；

进行再处理后的乏燃料；

反应堆维修中的废料；

其它设施维修中的废料；

都涉及放射性废料的处置（disposalofradioactivewastes）

3.2放射性废料的分类

放射性废料在核燃料循环的所有环节都会产生

3.2.1低放废料（Low-LevelWaste，或LLW）：

从工业或医院中以及核燃料循环中产生，比如纸、各种碎屑、工具、衣物、过滤纸等等之类的含有小量且半衰期短的放射物。

处理和运输过程中不需要屏蔽，适合于地表浅埋。

为了减少体积，通常在处置之前压缩或焚烧。

此种废料占所有放射性废料体积的90%但其放射性只占1%。

3.2.2中放废料（Intermediate-LevelWastes，或ILW）：

含有更高的放射性，有些需要屏蔽。

典型的中放废料有树脂、化学淤泥、金属燃料包覆以及反应堆退役中的受污染物质。

小的和非固体废料可以用水泥或沥青固化。

这种废料占总废料体积的7%和4%的放射性。

3.2.3高放废料（High-LevelWastes，或HLW）：

来自于核反应堆中所使用的铀燃料。

由在反应堆核心中所产生的裂变产物和超铀元素构成，具有非常高的放射性并且炽热，需要冷却和屏蔽。

可以把这种废料看作是燃烧铀所产生的灰烬。

高放废料的放射性占发电过程中产生的总放射性的95%。

3.3处理方法

3.3.1玻璃固化（vitrification）

玻璃固化是为了安全的不可再获取的处置把小体积的从再处理过程中分离出的高放裂变废料（从体积上讲大约占3%）分散和聚合到无活性的和稳定的水泥、陶瓷、硼硅酸盐块状形式的过程。

这些块具有相对较小的体积，在临时存储在受监视的屏蔽的设施之前直到直到地下处置（一般所接受的处置方法），容易安全地打包。

废料先被煅火，然后所得到的粉末与硅或其它的氧化物混合，在高温下变成玻璃状。

这样处理有很多优点：

耐热、抗辐射、不溶解，这样玻璃很安全地把辐射核素禁锢住。

可把玻璃装入废料桶，然后运输到最终存放地。

3.3.2地下处置

这个过程用来保证所有高放废料在远离生物圈的、地质上稳定的水晶状岩成地方存储，如花岗火成岩、火山凝灰岩、片麻岩、玄武岩、自然盐成地，密封性黏土沉积或现成未使用的矿。

大多数国家认为在那些所考察的长期处理放射性废料的方法中，这种特定的处置选择提供政治上和公众可接受的方法

地质深埋处置已在一些国家中实行（芬兰、瑞典、英国、德国）来处置低放和中放废料。

他们正在计划最终处置高放废料。

不过，其它一些用浅埋或地表存储管理低中放废料的国家，正在考虑使用地质深埋来处置高放和超铀废料。

3.3.3要点

玻璃固化的高放废料和包裹的乏燃料为放射性的不溶固体，能够容易地被屏蔽和安全地运输；

作为固体，象其它地质“岩石”一样，一旦被埋葬和用各种包括金属外套、不渗透黏土、水泥、和沥青这些工程屏障密封，不能泄漏也不能迁移；

大约500年后，玻璃固化的裂变废料基本上已衰变；

乏燃料废料与铀矿体有少许不同，但与大众常识相反，如没被再处理的话，具有相当多的钚含量，钚在体外实际上有害。

最大的威胁来自于XX的进入存储场地提取钚用在某些不是能量回收的目的上；

假定的存储场地失效和数千年后由水导致的滤透与现在铀矿体的滤透相当；大多数检测不出来，没有什么后果。

甚至接近地表的铀矿体也难以通过复杂的分析技术发现；

数千年后地下水对在存储场的材料的溶解就象对大多数不溶玻璃质岩石一样，并且虽由现代分析方法可检测出，但实际中不明显；

任何可检测物质在与人类接触前是可避免的，就象除去硬水一样容易；

可溶的痕量物质在深层地下水中的迁移，通常需要花费数千年。

这些地下水可能永远不能到达地表。

如果能够到达时，任何痕量的长寿命低活度放射性的核素所产生的后果，在通常天然镭和氡衰变产物背景下，不会被检测到；

3.4放射性废料处置原则（IAEA1995）

1.人类健康保护

放射性废料应该以一种在可接受的水准上确保人类健康的方式处置。

2.环境保护

放射性废料应该以一种在可接受的水准上提供环境保护的方式处置。

3.跨国界保护

放射性废料应该以一种保证把跨国界的对人类健康和环境产生的可能效果纳入考虑的方式处置。

4.后代保护

放射性废料应该以一种预期对后代健康冲击水平不大于当今可接受的相关水平的方式处置。

5.后代的负担

放射性废料应该以一种不对后代产生不适当负担的方式处置。

6.国家法律框架

放射性废料应该以一种在包括了清楚责任分派和独立调整职能规定的国家法律框架内处置。

7.对放射性废料产生的控制

放射性废料的产生应保持在实际可行的最小。

8.放射性废料产生及处置的相互依赖关系

在放射性废料产生和处置的所有步骤中的相互依赖关系应合适地纳入考虑。

9.设施安全

对于放射性废料处置设施在其寿命期间的安全应合适地确保。