二氧化碳回收及应用.docx

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二氧化碳回收及应用

二氧化碳回收及利用

1.4碳酸丙烯醋法

1.5N一甲基吡咯烷酮法

2.3混合有机胺溶液

7、变压吸附别离

一、概述

能源与环境已成为全球普遍关注的焦点问题。

无论是兴旺国家还是开展中国家，都把可持续开展战略作为国家宏观经济开展战略的一种必然选择。

目前，温室气体大量排放所产生的温室效应，已经对自然条件和人类生存条件带来了诸多负面影响。

例如，气温升高，海平面上升，频繁恶劣天气等。

因而，“温室效应〞引起的气候变化已成为一个全球性热点环境问题，愈来愈引起世界各国的关注。

大气中主要的温室气体是水汽〔H2O〕，水汽所产生的温室效应大约占整体温室效应的60%～70％，其次是二氧化碳〔CO2〕大约占了26％，其他的还有臭氧〔O3〕，甲烷〔CH4〕，氧化亚氮〔N2O〕全氟碳化物〔PFCs〕、氢氟碳化物〔HFCs〕、含氯氟烃〔HCFCs〕及六氟化硫〔SF6〕等。

在各种温室气体中，CO2以其较长的寿命年限（50～200年）及超高的排放量，而且二氧化碳是化学惰性的，不能通过光化学或化学作用去除。

因而除水汽外对“温室效应〞的奉献最大。

人类燃烧煤、油、天然气和树木，产生大量二氧化碳和甲烷进入大气层后使地球升温，使碳循环失衡，改变了地球生物圈的能量转换形式。

自工业革命以来，大气中二氧化碳含量增加了25%，远远超过科学家可能勘测出来的过去16万年的全部历史纪录，而且目前尚无减缓的迹象。

因而，二氧化碳在全球范围的“温室效应〞中扮演着十分重要的角色，应当作为温室气体削减与控制的重点，CO2减排是可持续开展的必然要求。

绝大多数排放的二氧化碳是由化石燃料所引起的。

据欧盟有关部门测算，至2021年－2021年化石燃料的份额占居能源总量的80%，化石燃料仍是任何一个工业化国家所依赖的重要的能源，不可能短时间被其它能源所取而代之。

所以，从烟道气中捕集二氧化碳是二氧化碳减排的重要课题。

另外，有些天然气中含有较多的二氧化碳，如果利用这些天然气就必须别离出二氧化碳提高甲烷的含量。

这一方面提高了天然气的热值，另一方面减少了二氧化碳向大气中排放。

2002年9月3日，中国国务院前总理朱镕基在约翰内斯堡可持续开展世界首脑会议上讲话时宣布，中国已核准?

联合国气候变化框架公约?

京都议定书。

我国作为一个开展中国家将在2021年后承当起温室气体减排的义务。

并且我国CO2的排放量早己位居世界第二。

我国的CO2排放总量很可能在2021年左右超过美国而成为CO2头号排放大国，这样势必会给我国乃至全球带来更加严重的气候和生态上的负面效应，因此必须采取有效措施控制CO2的排放，减缓“温室效应〞的加剧。

2021年9月22日，胡锦涛在联合国气候变化峰会开幕式上的讲话指出：

中国高度重视和积极推动以人为本、全面协调可持续的科学开展，明确提出了建立生态文明的重大战略任务，强调要坚持节约资源和保护环境的根本国策，坚持走可持续开展道路，在加快建立资源节约型、环境友好型社会和建立创新型国家的进程中不断为应对气候变化作出奉献。

中国已经制定和实施了?

应对气候变化国家方案?

，明确提出2005年到2021年降低单位国内生产总值能耗和主要污染物排放、提高森林覆盖率和可再生能源比重等有约束力的国家指标。

仅通过降低能耗一项，中国5年内可以节省能源6.2亿吨标准煤，相当于少排放15亿吨二氧化碳。

今后，中国将进一步把应对气候变化纳入经济社会开展规划，并继续采取强有力的措施。

一、加强节能、提高能效工作，争取到2021年单位国内生产总值二氧化碳排放比2005年有显著下降。

二、大力开展可再生能源和核能，争取到2021年非化石能源占一次能源消费比重到达15%左右。

三、大力增加森林碳汇，争取到2021年森林面积比2005年增加4000万公顷，森林蓄积量比2005年增加13亿立方米。

四、大力开展绿色经济，积极开展低碳经济和循环经济，研发和推广气候友好技术。

在此次联合国气候变化峰会举行的间隙，首届“中美低碳经济会议〞也在纽约召开。

此次会议的一个重点，将是中国相关碳交易机构和美方展开碳交易上的合作。

　　碳交易的产生源于1997年各国为减少二氧化碳排放而达成的?

京都议定书?

，其中包括清洁能源开展机制〔CDM〕。

在CDM机制下，受到二氧化碳减排额度约束的兴旺国家企业和政府机构，可以通过技术转让或资金投入的方式，与开展中国家的节能减排工程进展合作，从而获得该工程所降低的二氧化碳排放量。

　　“截至2021年8月14日，中国政府已经批准2174个，其中在联合国注册有624个，中国已经从CDM获取了上百亿人民币〞，国家发改委能源研究所CDM工程管理中心副主任米川近日承受本报采访时说。

　　CDM本身就是一个双赢机制，中国从CDM机制中获取了上百亿资金，也获取了节能减排技术升级的融资渠道，而兴旺国家也从CDM中也得到了很多好处〞，清华大学核研院全球气候变化研究院韦志洪说，“通过与开展中国家展开CDM合作，兴旺国家节节省了几百亿的减排支出，也为自己节能减排技术升级赢得了时间。

　　三大环境交易所力推碳交易：

　　2021年8月开场，北京环境交易所、上海环境能源交易所、天津排放权交易所相继成立，中国碳交易市场上演“三城记〞。

　　“北京环境交易所建立1年以来，共达成3000多万元碳交易。

〞北京环境交易所总经理梅德文承受采访时说。

　　而上海环境能源交易所也加快了全球合作的步伐。

目前已经于世界银行、德国电力交易所、澳大利亚金融及能源交易所在内的诸多金融机构、碳基金和碳汇买家达成明确合作意向。

　　“天津排放权交易所是中国首个国家级综合性排放权交易机构〞，天津排放权交易所副总经理穆玲玲在承受采访时说，“全球闻名的芝加哥环境交易所是我们的股东之一，在碳交易产品的设计上，形成的技术上，我们都有很大的优势和潜力。

〞

　　“国内的环境交易所成立只有1年，我们的目标是将整个中国碳交易市场做大〞，梅德文说，“欧洲的碳交易目前已经开展到商品市场层次，而美国更已经演进到碳金融衍生品的层次，中国在这方面的建立亟待加速。

〞

目前，国际上减排二氧化碳主要有两种方式：

一种是利用可再生能源和提高能源利用效率。

虽然这是减排二氧化碳的最正确途径，但是这些技术的应用和开展受到了诸多现实因素的制约，无法在近期满足经济迅速开展的需要。

另一种是对二氧化碳进展别离和储存。

对于化石燃烧产生的二氧化碳这种方式是最适合的。

中国要实现到2050年二氧化碳排放量增幅控制在5.5%以内的目标，中国需要在2021年到2050年间累计增加投资14.2万亿美元，每年的投资额将占到当年GDP的7%左右，这显然是一个不小的数目。

低碳技术是未来国家最重要的竞争力之一，因此研究工业生产中二氧化碳减排和回收的新技术和新方法对二氧化碳减排、改善环境效和经济效益具有重大社会意义。

二、二氧化碳别离现状

从气体中别离二氧化碳常用的方法有：

物理吸收法，化学吸收法，吸附别离法，膜别离法和深冷法等。

各种方法的原理在工业上的应用情况，以及目前在该领域的研究情况如下：

1、物理吸收

物理吸收是利用原料气中的二氧化碳（CO2）在吸收剂中的溶解度较大而其他气体溶解度较小从而除去二氧化碳的方法。

根据亨利定律在加压下溶解度高，低压下实现解析。

因而，通常应用于溶质气体分压较高的场合。

一般，吸收是采用高压及低温，解吸是采用减压或加温，减压解吸可较大幅度降低能耗。

一般物理吸收法工艺流程见图1-1。

因而，物理吸收法的关键是选用吸收剂必须对CO2的溶解度大、选择性好、无腐蚀、性能稳定。

物理吸收法主要有以下几种：

环丁砜法，聚乙二醇二甲醚法，碳酸丙烯酯法，N-甲基吡咯烷酮法，磷酸三丁酯法。

工业上采用物理吸收法如表l-1所示。

物理吸收法全部采用有机化合物做吸收溶剂，吸收CO2过程为物理吸收过程。

溶液的酸气负荷正比于气相中酸气分压，当富液压力降低时，即放出吸收的酸性气体组分；由于物理溶剂对重烃有较大的溶解度，因而物理吸收法常用于酸气分压超过3.5公斤/厘米2，重烃含量低的天然气净化，其中某些方法可选择性地脱除H2S。

1.1、加压水洗法

这是脱碳的最古老的方法。

早期的合成氨厂中的脱碳多采用加压水洗法。

因为CO2是酸性气体，CO2在水中的溶解度较N2和H2大得多，而且其溶解度与CO2的分压成正比。

此法常在填料塔或筛板塔中进展。

此法设备简单，但因为吸收剂（水）的选择性差，氢氮气的损失大，并污染二氧化碳，二氧化碳的净化度差，出口气体中CO2含量一般在2%（体积）。

再者，由于水洗的喷淋密度大，动力消耗高，设备庞大，近年来新建的合成氨厂己不采用此法。

1.2、低温甲醇法（Rextisol法）

低温甲醇法是由德国林德和鲁奇公司联合开发的，吸收剂是甲醇。

在1-2MPa温度为0-75℃范围内同时脱除CO2和H2S。

CO2可脱至0-20ppm,H2S也可脱至0.1ppm。

低温甲醇法脱碳与甲醇溶液再生有多种流程可供选择[1，2，3]。

图1－1典型的物理吸收法工艺流程图

Fig.1-1Thetypicalprocessessofphysicalabsorption

1.3、Selexol法

此法是以聚乙二醇二甲醚（DMPEG）为吸收剂的脱CO2过程。

吸收剂无毒，沸点高，化学性质稳定，不降解，对金属材料根本无腐蚀性。

溶剂的蒸气压低，挥发性损失少。

采用Selexol法对CO2和H2S的溶解度比用碳酸丙烯酪要大一些。

此法常采用高压低温，吸收CO2及H2S的溶解热相当于化学吸收热的一半，因此吸收过程会造成明显的温升，影响净化度。

故要防止塔顶温度过高。

Selexol法吸收速率较慢，通常采用填料塔。

Selexol法所用溶剂费用昂贵，投资及操作费用均较高，因此至今国内应用较少。

1.4、碳酸丙烯醋法（Flour）

碳酸丙烯醋法是采用碳酸丙烯酯为溶剂的物理吸收方法。

碳酸丙烯酯的性质优良，CO2在其中的溶解度随压力增加而增加。

碳酸丙烯酯对CO2、H2S等酸性气体有较大的溶解能力，而对N2、H2、CO等气体的溶解度却较低。

此外，该溶剂具有溶解热低，粘度低（2.4mPas）,蒸汽压低（沸点240℃）等特点，且在通常操作压力下。

具有良好的化学稳定性，无毒性。

对碳钢及其它大多数构造材料无腐蚀作用。

碳酸丙烯酯脱CO2的优点是二氧化碳回收率较高，可节省大量能耗，但投资费用较高，溶剂损失将使其操作本钱提高[4]。

1.5、N－甲基吡咯烷酮（Purisol）法

简称NMP法。

NMP具有对CO2的溶解度高、粘度较小（1.7mPas），沸点较高（201℃）,蒸气压较低等优点。

但N一甲基吡咯烷酮溶剂较贵，故此法应用较少[5]。

表1-1物理吸收法[６,７,８]

Table1-1Themethodsofphysicaladsorption

工艺方法

苏尔菲诺法（Sulfinol）

勒克梯索尔法（Rectisol）

塞利克索尔法

（Selexol）

普利沙尔法（Purisol）

褔洛尔法

〔Flour〕

吸收溶剂

环丁砜、水、

二异丙醇胺

甲醇

聚乙二醇二甲醚

N-甲基吡咯烷酮〔NMP〕

碳酸丙烯酯

吸收温度（℃）

30~100

-20~40

常温

-15~40

常温

吸收压力（Pa）

（20~30）×105

（10~80）×105

（20~30）×105

（15~160）×105

（20~30）×105

尾气CO2含量〔％〕

0.1以下

10～500ppm

0.02～20

0.1以下

1000ppm

再生方法

水蒸气

水蒸气

闪蒸法、气提法

闪蒸法、气提法

闪蒸法

H2S脱除率〔％〕

100

100

100

100

100

COS,CS2脱除率〔％〕

100

100

100

100

100

CH3SH,C2H5SH脱除率〔％〕

脱除很少

脱除很少

脱除很少

脱除很少

脱除很少

工艺特点

腐蚀性小，既有物理吸收又有化学吸收。

需冷冻系统，可选择性脱除H2S。

损失小，热和化学稳定性好，无毒无腐蚀，可选择性脱除H2S。

适合处理高含量CO2气体，可选择性脱除H2S。

蒸发损失小，适合高含量CO2和H2S情况。

2、化学吸收

用有机胺溶液富集CO2文献最早见于1920末，当时就己经有人注意到用有机胺溶液吸收CO2具有比拟理想的效果；经过80多年的开展，如今有机胺溶液己经成为应用最广泛的CO2吸收剂，常用有机胺物化性质见表1-2。

工业上应用最成熟的有机胺主要是一乙醇胺（MEA），但是由于MEA体系吸收CO2固有的缺陷，20世纪80年代之后，二乙醇胺（DEA）、三乙醇胺（TEA），N一甲基二乙醇胺（MDEA），以及混合胺体系开场成为研究的热点[9-11]。

表1-2几种有机胺物化性质性质

Table1-2physicochemicalpropertiesofamines

2.1、MEA溶液

MEA溶液富集CO2是一种比拟成熟的工艺（工艺流程图如图1-2所示）。

由于MEA是胺类中碱性最强的，它与CO2反响快，净化度高，其分子量小，因此在重量浓度一样时，MEA比其它胺类有更大的吸收能力[12-27]。

图1-2典型的化学吸收法工艺流程图

Fig.1-2Thetypicalprocessessofchemicalabsorption

近来有大量的研究者对MEA吸收工艺的各个方面进展了研究。

比方改性吸收剂，改善吸收工艺，优化操作等。

但是其缺点是吸收反响热高，因而再生热耗高；溶液腐蚀性强，在与空气接触或原料气中含氧时，MEA发生降解，生成草酸、蚁酸和少量的醋酸，以及结合的有机酸类，更增大了其溶液的腐蚀性。

当原料气中含有SO2,COS等时，MEA与之反响生成不能再生的化合物，同时其蒸气压高，因而其溶剂的损失较大[28]。

2.2、其他有机胺溶液

除了MEA外，二乙醇胺〔DEA〕和甲基二乙醇胺〔MDEA〕也进展了广泛的研究。

他们的水溶液吸收二氧化碳的反响机理见图1-3。

图1-3二氧化碳捕捉反响机理［29］

Fig.1-3Reactionsequenceforthecaptureofcarbondioxide

DEA的吸收机理与MEA是类似的，它的水溶液吸收二氧化碳时根本反响也和上图的机理一样。

研究说明，DEA水溶液的总反响级数也会从2变化到3。

Blauwhoff等[30]根据“中性离子机理〞，考察了溶液中各种基物对中性离子去离子化反响的奉献。

因此，Jensen等[31]和Jorgensen等[32]得出的动力学模型吻合的很好。

Barth[33]后来重新考察了这些研究结果，他的结论是，Blauwhoff的方法得到的反响级数和反响速度常数最接近于他的结果。

MDEA溶液脱除CO2近年来越来越引起关注，Seung-WookRho等[34]、刘华兵等[35]各自测定了CO2在MDEA溶液中的溶解度数据，HaniA.AI-Ghawas等[36]测定了不同浓度MDEA溶液的粘度、密度等物化参数，RichardL.Rowley等[37]测定了MDEA在水中的扩散系数。

但MDEA由于是叔醇胺，吸收二氧化碳速率速度缓慢就限制了其使用[38]。

2.3、混合有机胺溶液

由于，单一醇吸收吸收二氧化碳存在的问题，用混合有机胺溶液富集CO2的设想逐渐引起人们的重视[39，40－47]，其根本思路是通过混合MDEA和MEA、PZ或DEA，使MDEA的高处理能力与MEA或DEA的高反响速率相结合，从而改善CO2的处理过程[48]。

根底研究方面，EdwardB.Rinker等[49]，H.Bosch等[43]，Glasscock等[40]研究了CO2在混合胺溶液中吸收和解吸的动力学模型。

DavidM.Austgen等［50］测定了CO2在MDEA/MEA和MDEA/DEA混合液中的溶解度。

Daniel等[36]的研究说明，在MDEA溶液中参加少量的MEA可以明显的提高CO2的吸收速率。

A.Chakma的[51]实验结果显示混合胺溶液用于吸收CO2时，与其他传统的胺溶液吸收方法相比拟，溶剂再生所需热能少，腐蚀速率以及溶剂损失也要低于传统方法。

一些中试结果[51，52]也说明，基于混合胺溶液富集CO2的方法具有能提高吸收速率、节约再生能耗、降低腐蚀等优点。

3、吸附别离

3.1、常温固体吸附剂

吸附别离法是利用固态吸附剂（活性炭、天然沸石、分子筛、活性氧化铝和硅胶等）对原料混合气中的CO2进展有选择性的可逆吸附作用来别离回收CO2的技术。

吸附法主要包括变温吸附法（TSA）和变压吸附法（PSA）。

吸附剂在低温（或高压）条件下吸附CO2，升温（或降压）后将CO2解吸出来，通过周期性的温度（或压力）变化，实现CO2与其他气体的别离。

变压吸附法有工艺过程简单、能耗较低、适应性强、无腐蚀问题等优点，但对CO2的选择性较差，CO2回收效率较低，适用于CO2浓度比拟高的情况，适用的压力为。

0.6-1.3MPa，使用的温度不高于400℃。

当烟道气的CO2含量偏低，在利用PSA法时，由于需要消耗大量的能量去压缩80%以上的其它组分来满足变压吸附别离所需的最低压力（0.6MPa），经济上不合算。

常用的物理吸附剂有活性炭[53-57]和多孔沸石（例如，4A[58、59]和13X[58、60]）。

当条件适中，可到达相对较高的吸附容量。

例如，活性炭、13X和4A［58]在27℃，20.4atm条件下它们的吸附容量分别到达8.2、5.2、4.8molCO2/kg。

Cao[61]研究发现活性炭别离氢气与CO2的混合气吸附容量主要受活性炭的颗粒大小、吸附温度、压力影响，在室温下，别离因子（CO2/H2）最大，CO2的吸附容量可达22mol/cm3，随温度升高，别离因子逐渐变小，CO2的吸附容量相应减小。

但是，这些吸附剂随着温度升高、压力降低，吸附容量相应逐渐降低，当到达227℃时，他们的吸附容量可忽略不计。

VyasS.N.etal〔1991〕[62]用ZSM-13X/4A分子筛进展CH4/CO2变压吸附研究，其中ZSM-13X、ZSM-4A分子筛对应的CH4/CO2的别离因子为0.601和0.604。

FoethF.etal〔1994〕[63]对活性炭的CO2/CH4别离进展研究，CO2/CH4别离因子为2。

Kelleretal〔2001〕[64]用NoritRBI活性碳进展研究发现，对CO2/CH4别离因子为1.9。

SiriwardaneR.V.etal〔2001〕[65]用分子筛和活性炭进展变压吸附研究，在25℃沸石分子筛〔4A、13X〕在最高压力〔300psi〕二氧化碳吸附量能到达5mmol/g,在压力〔300psi〕时吸附量达4mmol/g，而活性炭在300psi吸附量能到达9mmol/g，但CO2/CH4别离因子也为2左右。

介孔分子筛的出现和新型吸附材料的开发对二氧化碳的别离研究也有很大的推动作用。

X.C.Xuetal〔2003〕[66]用PEI（polyethyleneimine）负载在MCM-41介孔分子筛上，其CO2最大吸附量可达246mg/g，比MCM-41介孔分子筛CO2吸附量的30倍，是纯PEI吸附量的2.3倍，其吸附温度在75℃，对氮气根本不吸附，所以对CO2/N2有非常大的选择性〔别离因子>1000〕，但是脱附时间较长〔150min〕。

AlexC.C.Changetal〔2003〕[67]用APTS（γ-（aminopyropl）trithoxysilane）负载SBA-15，其吸附量为400μmol/g,其脱附温度也在356～375K才能脱附。

SangilKimetal〔2005〕[68]用四种不同的胺〔APS-aminopropyl、PEI-polyethyleneimine、PyrPS-pyrrolidinepropyl、p-APS-polymerizedaminopropyl〕负载在MCM-48上，其在1atm下298K对应最大二氧化碳吸附量为0.75、0.35、0.25、0.10mmol/g，四种胺改性MCM-48在吸附二氧化碳后在100℃左右才能脱附。

比方PEI-MCM-48的在373KCO2吸附量比在323K温度下CO2吸附量的两倍，因而适用于在较高温度下进展吸脱附。

FengZetal〔2005〕[69]用EDA（Ethylenediamine）负载SBA-15，在22℃1atm二氧化碳吸附量86mg/g，但脱附也在110℃才能发生。

ZhouLietal（2007）[70]用TEA（Triethanolamine）负载SBA-15上，在常温下其别离因子最高可达21.44。

在其他新材料方面，但由于这些新型材料生产本钱较高，目前还处于实验室研发阶段，就限制了它们的实际应用。

3.2、高温吸附剂

目前比拟成熟的技术是吸收别离和吸附别离。

但这两种技术均在100℃以下或者更低的温度下操作。

但火电厂出口烟气温度都在600℃以上，因而研究高温变压吸附别离技术就显的格外重要。

对于成熟的变压吸附来说，最关键的局部是吸附剂的研制。

在高温CO2吸收剂中，以钙基和锂基吸附剂是研究重点。

在450-680℃下锆酸锂（Li2ZrO3）具有优良的吸收性能CO2收性能；在此温度下可以通过变温方法实现可逆操作。

而硅酸锂Li4SiO4可在高温500－750℃之间直接吸收CO2，在大于720℃解吸CO2，而且其吸收容量超过锆酸锂材料[71-73]。

CaO具有良好的CO2吸收能力，在转化率到达100%的理想情况下吸收量可到达78.6%（gCO2/g吸收剂）；Abanades在流化床上以CaO作为吸收剂，对高温烟气进展CO2别离处理，经过11次反响循环，CaO的转化率由开场的70%下降到了20%。

Ueno等人用CaCO3与NaHCO3在200℃下反响，制备出钠-钙基CO2吸收剂，在800℃上熔融的Na2Ca2（CO3）3将CaO颗粒包裹,防止了吸收剂颗粒的烧结，经过6次反响循环,吸收剂的活性没有明显下降。

Barker用直径10μm的CaO微米颗粒进展CO2循环吸收实验,发现CaO的CO2吸收量从第一次的59%（wt）下降到第25次的8%（wt）,认为是由于在CaO颗粒外表上生成了22nm厚的CaCO3产物层,并认为直径小于22nm的[74-76]。

3.3、MOF别离二氧化碳

如OmarM.Yaghi小组开发了一系列的金属有机框架构造的多孔材料，其中，MOF-177〔2005〕[34]在室温下对二氧化碳的吸附容量为33.5mmol/g；ZIF-69〔2021〕[35]在常压下273K的吸附容量为一体积的ZIF-69可以吸附83体积的二氧化碳。

SedaKeskin等用MOF-5制成气体别离膜，并测试了对CO2/CH4混合气的别离性能，显示出对二氧化碳的优良选择性[77-79]。

4、膜别离

气体别离膜技术自1979年美国monsanto公司开发成功“Prism〞中空纤维从使用到别离器以来，其研究和应用开展十分迅速。

目前主要用于氢的别离和回收，氧、氮的富集，二氧化碳的别离回收，有机蒸汽的回收和空气脱水等方面。

目前，已大规模用于工业实践的气体别离膜装置主要采用高分子膜。

近年来，随着无机膜的开展，无机模用于气体别离过程也呈现出良好的开展前景。

用于气体别离的高分子膜为非对称构造或复合膜，其膜外表为非孔构造（即致密的高分子层）。

而无机膜往往是多孔多层构造。

在非孔构造和多孔构造中，气体渗透机理存在显著差异。

膜别离被认为是比传统别离过程更有效的别离过程[80]。

4.1、高分子膜

通常情况