纳米颗粒与微纳结构阵列的制备及其器件性能的结构相关性研究.docx
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纳米颗粒与微纳结构阵列的制备及其器件性能的结构相关性研究
一、项目名称
纳米颗粒与微/纳结构阵列的制备及其器件性能的结构相关性研究
二、项目简介
纳米颗粒与微/纳结构阵列，是下一代器件的重要基础。
其核心问题是，如何可控地制备出结构独特的纳米颗粒，进而实现所需的优异功能特性；如何在任意所需的衬底上，实现微/纳结构阵列及其器件的按需构筑。
本项目围绕这些难题，以典型的氧化物半导体为材料体系，采用极端非平衡途径与模板策略，开展了深入系统的工作。
在独特结构纳米颗粒的可控制备、微/纳结构阵列及其器件的按需构筑、以及新的优异功能特性的实现等方面，取得了一系列在国际上产生重要影响的创新性成果，主要概括为以下三方面：
1、揭示了ZnO纳米颗粒光致蓝色发光机制。
发展了基于活性金属靶的液相激光烧蚀方法，提出了模板－弱酸选择侵蚀的策略，获得了新型复合结构ZnO纳米颗粒；首次在ZnO中实现了强且稳定的光致蓝色发光特性并观察到独特的激发依赖现象，提出并证实了间隙锌缺陷态的发光机制等，为新型发光器件的设计与研制提供了理论依据，也为缺陷相关的基础理论研究提供了模型材料。
2、发明了溶液浸渍－模板无损转移的构筑方法。
利用以溶液为介质的有机胶体模板的可转移特性，克服了模板制作与器件衬底的相容性问题，解决了材料普适性、制备重复性、结构可控性和多样性等难题，为任意所需衬底上宏观尺度微/纳结构阵列的构筑及其器件的构建提供了有效的手段与途径，并设计构建了氧化物微/纳结构阵列新型气敏器件，揭示了器件的气敏参数与阵列结构间的相关性及其按需调控的途径，为高性能薄膜电阻型气敏器件实用化奠定了基础。
3、发现并揭示了微/纳结构阵列的新功能特性及其结构相关性。
提出了材料特性的微/纳结构增强的思路，设计、制备了氧化物纳米片构成的微/纳结构阵列组装体，显著增强了光的吸收效率；发现了微/纳结构单层空心球阵列具有光子晶体的光学特性，提出了等效双层光子晶体模型，并因此发明了光透射截止带与入射角无关的新型类光子晶体，澄清了光透射截止带与入射角无关的本质，为克服通常周期结构的光子晶体入射角相关光透射截止带的难题提供了新途经，为新型光子功能器件的研制提供了新的思路。
本项目在新型复合结构纳米颗粒特性、任意衬底上微/纳结构阵列及其器件的制作方法和相关氧化物器件性能等方面的研究成果，在国际上引起了广泛的影响与关注。
本项目的20篇主要论文已被SCI他人引用2696次，其中8篇代表性论文SCI他引1640次，单篇SCI他引100次以上的有12篇、290次以上的有3篇；2篇入选“中国百篇最具影响优秀国际学术论文”，等等。
本项目成果已获得2012年度安徽省科学技术奖一等奖。
三、客观评价
（1）、关于发展基于活性金属靶的液相激光烧蚀方法，获得ZnO复合结构纳米颗粒的工作，在J.Phys.Chem.B2005，109,18260（代表性论文1）上发表以来，已被SCI他引195次，得到许多正面评价与引用，例如：
墨西哥UniVersidadNacionalAutónomadeMexico大学的P.Santiago教授在CrystalGrowth&Design,2009,9,3024发表的研究论文，提到：
“曾等人在液相激光烧蚀获得的Zn/ZnO复合纳米颗粒中，观察到了金属锌242nm处的SPR峰”；日本产业综合研究所（AIST）的N.Koshizaki博士引用我们提出的机制来分析纳米颗粒的生长，提到，“由于热等离子体受到冷液态介质的限制，活性基团和介质之间将发生强烈的相互作用”（Adv.Funct.Mater.2007,17,3554）；印度UniversityofAllahabad的RamGopal教授在J.Phys.Chem.C2008,112,2812中写道，“曾等人使用了液相激光烧蚀的办法获得了Zn/ZnO芯/壳复合结构纳米颗粒”，等等。
（2）、关于提出模板－弱酸选择侵蚀策略，获得纳米尺度ZnO空心纳米颗粒的工作，在ACSNano2008,2,1661（代表性论文2）上发表以来，已被SCI他引297次，入选第三届“中国百篇最具影响优秀国际学术论文”。
得到许多正面评价与引用，例如：
Adv.Mater.编辑TaeghwanHyeon教授在综述文章（NanoToday2009,4,359）中，大篇幅引为领域重要进展，认为“最近，曾与同事发展了一种弱酸选择性侵蚀策略，……,有趣的是，成功地将金与/或铂插入空心颗粒壳层……”，还引用了一幅制备策略的插图；韩国首尔大学JyongsikJang教授在研究文章中，认为所提出的模板－弱酸选择侵蚀策略是“一种新颖的方法，为多种应用提供了机会”（ACSNano20104,5301）；韩国EwhaWomansUniversity的DongHaKim在综述刊物Chem.Soc.Rev.[影响因子IF=33.38]上发表论文（Chem.Soc.Rev.,2013,42,8467），提到“曾等人通过液相激光烧蚀的方法合成了Zn/ZnO芯/壳结构纳米颗粒，进而通过氯金酸刻蚀，获得了超细贵金属颗粒镶嵌的空心球…..”；台湾地区NationalChiaoTungUniversity的San-YuanChen教授在研究氧等离子刻蚀合成ZnO纳米异质结构的论文（Inorg.Chem.2010,49,11077）中，介绍了我们的方法，提到“曾等人发展了湿法刻蚀技术，弱酸中的氢离子通过ZnO壳层晶格缺陷和晶界扩散进入Zn/ZnO芯/壳结构内部，进而去除内部的Zn核，获得ZnO空心结构纳米颗粒”，等等。
（3）、关于在ZnO中实现了强且稳定的光致蓝色发光特性、提出并证实了间隙锌缺陷态发光机制的工作，在Adv.Funct.Mater.2010,20,561（代表性论文3）上发表以来，已被SCI他引509次，得到许多正面评价与引用，例如：
MajaŠćepanović等,在J.Appl.Phys.,2011,109,034313一文中，大篇幅引为讨论依据，并提到，“曾等已经提出的机制，能解释本研究中的ZnO样品的光致发光实验现象…”.；英国Queen'sUniversity的SeshaVempati教授在ZnO纳米片的蓝-白荧光研究论文（NanoscaleResearchLetters2012,7,470）中，提到：
“曾等人为将415nm和440-455nm的ZnO的光致发光归结于间隙锌，给出了很好的依据（goodground）….”；韩国ChonbukNationalUniversity的HyungShikShin教授等，在JournalofLuminescence,2013,134,160一文中，提到，“曾等人发现，紫色与蓝色发光，分别归结于从间隙锌缺陷态及其拓展态向价带的跃迁。
他们也提出了黄色发光是由于间隙锌缺陷态向深能级缺陷态的跃迁”；ChunxiangXu等，在研究ZnO量子点的论文[J.Appl.Phys.2012,111,083521]中，认为“曾等人，基于对ZnO激发依赖的发光研究，已清楚地分析了ZnO蓝色发光的起源[Zengetal.haveclearlyanalyzedtheoriginofblueemissionbasedontheinvestigationoftheexcitation-dependentemissionofZnO]”，等等。
（4）、关于基于有机模板的微/纳结构阵列构筑、结构相关特性及器件的工作，作在Adv.Mater.,ACSNano,Adv.Funct.Mater.,Chem.Mater.等权威刊物上发表了系列论文，包括代表性论文4、5、6等，已被国内外同行较为广泛地关注、引用与介绍。
许多权威刊物的综述性文章重点介绍了本项目的结果，引用了本项目的多篇相关论文与插图，如:
（i） 吉林大学YangBai（杨柏）教授研究小组在Adv.Mater.2010,22,4249上发表的综述论文，详细介绍了本项目的溶液浸渍－模板无损转移的阵列构筑方法及相关方法，引用本项目中的18篇相关论文、还有插图，包括代表性论文4、5，主要论文11、19等，指出：
蔡等人发展了基于有机胶体模板的溶液浸渍与电沉积等策略，制作了各种金属、半导体的有序孔阵列，如Fe2O3，SiO2,SnO,ZnO,Ag,Au,及In2O3等，其形态可以通过有机模板进行有效控制。
BaiYang教授研究小组在另一篇特征论文（Featurearticle）[Adv.Funct.Mater.,2010,20,3411]中，又引用了本项目中9篇相关论文，其中也包括代表性论文4、5与主要论文11、19等。
文中指出，“作为纳米尺度的有序结构，2D胶体微球阵列是制作空心球、纳米孔或纳米井等有序阵列的理想模板。
蔡及其同事报道了基于衬底与2D胶体晶体之间间隙的纳米孔阵列的制作。
在他们的方法中，衬底上的2D胶体晶体被用作化学或电沉积的模板，制作了具有不同厚度、不同孔形状的SiO2、金属或金属氧化物的纳米孔阵列”。
（ii）美国California大学的YadongYin教授在所撰写的综述文章（Chem.Soc.Rev.,2013,42,2610），介绍了我们的方法[代表性论文6]，提到，“蔡等人发展了经干燥和退火溶液浸渍过的模板的阵列构筑方法，获得了不同材料，如Ag、ZnO的碗状有序结构阵列，通过调制前驱体溶液浓度控制阵列的形态与结构，进而改变阵列表面性质，实现超疏水”；香港城市大学的MichaelHon-WahLam等人在J.Mater.Chem.,2012,22,5784上发表研究论文，介绍了我们的工作[代表性论文6]，提到，“李与他的同事提出了一个简便的合成方法，以单层胶体晶体为模板，在玻璃基底上合成了分级结构的碗状结构阵列”。
（5）、关于氧化物纳米片构筑的微/纳结构组装体及其结构增强特性的工作，在Adv.Funct.Mater.2008，18，1047[代表性论文8]上发表后，引起了国际同行的广泛关注，已被SCI他人正面引用293次，并得到引用者的好评。
例如，美国劳伦斯伯克利国家实验室科学家Samuel.S.Mao教授在化学类顶级综述刊物Chem.Rev.[影响因子IF=46.57]的一篇文章[Chem.Rev.2010,110,6503]中，引用并专门介绍了我们的工作，提到，“卢等人报道了由直立纳米片构造而成的六方-金字塔状的新颖ZnO分级微/纳结构，可展现出相当好的光催化效能，这是由于微/纳结构ZnO特殊的结构特征促进了电子从有高电势的纳米片向低电势的芯部转移，从而减小了光生电子－空穴对的复合几率所致”。
美国佐治亚理工大学的科学家、中国外籍院士Zhong-LinWang（王中林）教授在一篇综述文章（NanoResearch,2011,4,1013）中引用了我们论文及关于功能特性增强的插图，并详细介绍了我们的工作，等等。
（6）、关于单层空心球阵列的光子晶体光学特性及其与入射角无关的光透射截止带的工作，在Adv.Funct.Mater.2007,17,644[代表性论文7]上作为封面文章发表后，已被SCI他人引用108次，引起了较大的关注，如，北京大学齐利民教授小组在所发表的综述文章（NanoToday2011,6,608）中，介绍了我们的观点：
“基于单层胶体晶体的电沉积方法获得的单层Ni（OH）2空心球阵列，可按空心球的尺寸参数，实现光透射截止带在大范围的调制”；美国德克萨斯大学RodneyS.Ruoff教授的小组在ACSNano,2013,7,6237上发表研究论文，将本项目提出的空心球阵列分级生长机制，引为纳米多孔Ni（OH）2形成过程与结构稳定性分析的依据；德国Leibniz-InstitutfurPolymerforschung的ManfredStamm教授，在其研究工作（J.Phys.Chem.C2010,114,16389）中，引用了我们的工作，提到，“除了在1399nm处的主截止带外，还可以在1680nm处观察到二级截止带，后者随入射角增大而消失，而1399nm处的主截止带则在45°to75°的入射角范围内几乎不移动，相近的结果已经被段等人在Ni（OH）2单层空心球阵列的光透射截止带研究中所报道”，等等。
四、代表性论文专著目录
序号
论文专著名称/
刊名/作者
影响因子
年卷页码
（xx年xx卷xx页）
发表时间
年月日
通讯作者
第一作者
国内作者
SCI他引次数
他引总次数
知识产权是否归国内所有
1
Composition/structuralevolutionandopticalpropertiesofZnO/Znnanoparticlesbylaserablationinliquidmedia/J.Phys.Chem.B/HaiboZeng（曾海波）,WeipingCai（蔡伟平）,YueLi（李越）,JinlianHu,PeishengLiu
3.30
2005年109卷18260页
2005年9月10日
蔡伟平
曾海波
曾海波，蔡伟平，李越，胡锦莲，刘培生
195
195
是
2
ZnO-basedhollownanoparticlesbyselectiveetching:
Eliminationandreconstructionofmetal-semiconductorinterface,improvementofblueemissionandphotocatalysis/ACSNano/HaiboZeng（曾海波）,WeipingCai（蔡伟平）,PeishengLiu,XiaoxiaXu,HuijuanZhou,ClausKlingshirn,HeinzKalt【获第三届“中国百篇最具影响优秀国际学术论文”】
12.88
2008年2卷1661页
2008年8月5日
蔡伟平
曾海波
曾海波，蔡伟平，刘培生，许小霞，
297
297
是
3
BlueLuminescenceofZnONanoparticlesBasedonNon-EquilibriumProcesses:
DefectOriginsandEmissionControls/Adv.Funct.Mater./HaiboZeng（曾海波）,GuotaoDuan（段国韬）,YueLi（李越）,ShikuanYang,XiaoxiaXu,WeipingCai（蔡伟平）
11.81
2010年20卷561页
2010年2月22日
曾海波
曾海波
曾海波，段国韬，李越，杨士宽，许小霞，蔡伟平
509
509
是
4
Directgrowthofmono-andmultilayernanostructuredporousfilmsoncurvedsurfacesandtheirapplicationasgassensors/Adv.Mater./FengqiangSun（孙丰强）,WeipingCai（蔡伟平）,YueLi（李越）,LichaoJia,FangLu
17.49
2005年17卷2872页
2005年12月5日
蔡伟平
孙丰强
孙丰强，蔡伟平，李越，贾丽超，卢芳
65
65
是
5
Morphology-controlledgrowthoflarge-areatwo-dimensionalorderedporearrays/Adv.Funct.Mater./FengqiangSun（孙丰强）,WeipingCai（蔡伟平）,YueLi（李越）,BingqiangCao,YongLei,LideZhang
11.81
2004年14卷283页
2004年3月5日
蔡伟平
孙丰强
孙丰强，蔡伟平，李越，曹丙强，雷勇，张立德
56
56
是
6
Silverhierarchicalbowl-likearray:
Synthesis,superhydrophobicity,andopticalproperties/Langmuir/YueLi（李越）,CunchengLi,SungOhCho,GuotaoDuan（段国韬）,WeipingCai（蔡伟平）
4.46
2007年23卷9802页
2007年8月18日
李越
李越
李越，李村成，段国韬，蔡伟平
117
117
是
7
AhierarchicallystructuredNi（OH）
（2）monolayerhollow-spherearrayanditstunableopticalpropertiesoveralargeregion/Adv.Funct.Mater./GuotaoDuan（段国韬）,WeipingCai（蔡伟平）,YuanyuanLuo,FengqiangSun（孙丰强）
11.81
2007年17卷644页
2007年3月5日
蔡伟平
段国韬
段国韬，蔡伟平，罗媛媛，孙丰强
108
108
是
8
ZnOhierarchicalmicro/nanoarchitectures:
Solvothermalsynthesisandstructurallyenhancedphotocatalyticperformance/Adv.Funct.Mater./FangLu,WeipingCai（蔡伟平）,YugangZhang
11.81
2008年18卷1047页
2008年4月11日
蔡伟平
卢芳
卢芳，蔡伟平，张玉刚
293
293
是
合计
1640
1640
补充说明（视情填写）：
承诺：
上述论文专著用于推荐国家自然科学奖的情况，已征得未列入项目主要完成人的作者的同意。
知识产权归国内所有，且不存在争议。
第一完成人签名：
五、主要完成人情况表
姓名
蔡伟平
性别
男
排名
1
国籍
中国
出生年月
出生地
民族
汉
身份证号
归国人员
是
归国时间
2000．11
技术职称
研究员
最高学历
研究生
最高学位
博士
毕业学校
华中科技大学
毕业时间
1995
所学专业
材料科学
电子邮箱
wpcai@
办公电话
移动电话
通讯地址
合肥市科学岛中国科学院固体物理研究所
邮政编码
230031
工作单位
中国科学院合肥物质科学研究院
行政职务
二级单位
固体物理研究所
党派
民革
完成单位
中国科学院合肥物质科学研究院
所在地
合肥市
单位性质
事业单位
参加本项目的起止时间
1999.1至2012.12
对本项目主要学术贡献：
他是本项目组长与项目主要完成人，他是本项目的组织者、设计者与直接参与者，对所列的三点“重要科学发现”均做出了创造性贡献，由代表性论文1-8支持。
投入的工作量占他工作总量的80％以上。
曾获国家科技奖励情况：
无。
声明：
本人遵守《国家科学技术奖励条例》及其实施细则的有关规定和国家科学技术奖励工作办公室对推荐工作的具体要求，保证所提交材料真实有效，且不存在任何违反《中华人民共和国保守国家秘密法》和《科学技术保密规定》等相关法律法规及侵犯他人知识产权的情形。
该项目是本人本年度被推荐的唯一项目。
如有虚假，愿意承担相应责任并接受相应处理。
如产生争议，保证积极配合调查处理工作。
本人签名：
2015年09月21日
完成单位声明：
本单位确认该完成人情况表真实有效，且不存在任何违反《中华人民共和国保守国家秘密法》和《科学技术保密规定》等相关法律法规及侵犯他人知识产权的情形。
如产生争议，愿意积极配合调查处理工作。
工作单位声明：
本单位对该完成人报奖无异议。
单位（盖章）
2015年09月21日
姓名
李越
性别
男
排名
2
国籍
中国
出生年月
出生地
民族
汉
身份证号
归国人员
是
归国时间
2010
技术职称
研究员
最高学历
研究生
最高学位
博士
毕业学校
中科院固体物理研究所
毕业时间
2005.1
所学专业
材料科学
电子邮箱
yueli@
办公电话
移动电话
通讯地址
合肥市科学岛中国科学院固体物理研究所
邮政编码
230031
工作单位
中国科学院合肥物质科学研究院
行政职务
二级单位
固体物理研究所
党派
中共党员
完成单位
中国科学院合肥物质科学研究院
所在地
合肥市
单位性质
事业单位
参加本项目的起止时间
2001.9至2012.12
对本项目主要学术贡献：
本项目的主要参与者，对“重要科学发现之一”、“重要科学发现之二”，做出了重要贡献。
由代表性论文1、3、4、5、6支持。
尤其在高质量的有机胶体模板的制备，微/纳米结构阵列的构筑方法方面做出了创造性贡献。
投入的工作量占他工作总量的80％以上。
曾获国家科技奖励情况：
无。
声明：
本人遵守《国家科学技术奖励条例》及其实施细则的有关规定和国家科学技术奖励工作办公室对推荐工作的具体要求，保证所提交材料真实有效，且不存在任何违反《中华人民共和国保守国家秘密法》和《科学技术保密规定》等相关法律法规及侵犯他人知识产权的情形。
该项目是本人本年度被推荐的唯一项目。
如有虚假，愿意承担相应责任并接受相应处理。
如产生争议，保证积极配合调查处理工作。
本人签名：
2015年09月21日
完成单位声明：
本单位确认该完成人情况表真实有效，且不存在任何违反《中华人民共和国保守国家秘密法》和《科学技术保密规定》等相关法律法规及侵犯他人知识产权的情形。
如产生争议，愿意积极配合调查处理工作。
工作单位声明：
本单位对该完成人报奖无异议。
单位（盖章）
2015年09月21日
姓名
段国韬
性别
男
排名
3
国籍
中国
出生年月
出生地
民族
汉
身份证号
归国人员
归国时间
技术职称
研究员
最高学历
研究生
最高学位
博士
毕业学校
中科院合肥物质科学研究院
毕业时间
2007
所学专业
材料科学
电子邮箱
duangt@
办公电话
移动电话
通讯地址
合肥市科学岛中国科学院固体物理研究所
邮政编码
230031
工作单位
中国科学院合肥物质科学研究院
行政职务
二级单位
固体物理研究所
党派
中共党员
完成单位
中国科学院合肥物质科学研究院
所在地
合肥市
单位性质
事业单位
参加本项目的起止时间
2003.9至2012.12
对本项目主要学术贡献：
本项目的主要参与者，对“重
升级会员 