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柔性染料敏化电池的制备、结构及功能特性研究

Preparation,StructureandFunctionalPropertiesonFlexibleDye-sensitizedSolarCells

研究生：

赵丽佳

指导教师：

曾尤教授

学科专业：

材料物理与化学

二〇一一年十二月

分类号：

学校代码：

10153

UDC：

密级：

公开

硕士学位论文

柔性染料敏化电池的制备、结构及功能特性研究

作者姓名：

赵丽佳入学年份：

2009年9月

指导教师：

曾尤教授学科专业：

材料物理与化学

申请学位：

工学硕士

所在单位：

材料科学与工程学院

论文提交日期：

2011年11月论文答辩日期：

2011年12月

学位授予日期：

2012年3月答辩委员会主席：

朱浮声

答辩委员会组成：

朱浮声唐明张巨松时方晓谷亚新

论文评阅人：

时方晓王作明

声明

本人声明，所呈交的学位论文是在导师的指导下独立完成的。

论文中取得的研究成果除加以标注和致谢的地方外，不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包括本人为获得其他学位而使用过的材料。

与我共同工作过的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。

作者签名：

赵丽佳

日期：

2011年12月

学位论文版权使用授权书

本学位论文作者和指导教师完全了解沈阳建筑大学有关保留、使用学位论文的规定：

即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。

本人授权沈阳建筑大学（或其授权机构）可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库并通过网络提供检索、浏览。

（如作者和导师同意论文交流，请在下方签名；否则视为不同意。

）

作者和导师同意网上交流的时间为作者获得学位后：

不限□√半年□一年□一年半□两年□

作者签名：

赵丽佳导师签名：

曾尤

日期：

2012年1月日期：

2012年1月

摘要

染料敏化太阳能电池（Dye-sensitizedsolarcell,简称DSC）是新型的太阳能电池，克服了传统硅基太阳能电池污染严重、原材料硅成本高、制备工艺复杂的缺陷。

而柔性染料敏化太阳能电池是继染料敏化太阳能电池的研究之后的以柔性导电基底代替导电玻璃的电池。

传统的以铟的氧化物（简称ITO）导电玻璃为基底的染料敏化太阳能电池存在重量大、易碎、不易运输形状单一等问题，而柔性染料敏化太阳能电池解决了以上问题，但传统的柔性染料敏化太阳能电池通常为ITO/PEN或者ITO/PET透明导电薄膜基底，其中，ITO为铟的氧化物，由于铟为有毒元素并且又是稀少元素，同时ITO透明导电薄膜在制备的过程中，ITO是以颗粒的形式附着在柔性衬底材料上，所以在多次弯折以后会出现氧化物颗粒剥落。

因此开发一种新型、易弯折、柔性的太阳能电池显得尤为重要。

本文的研究目的是利用碳纳米管透明导电薄膜为基底制备柔性染料敏化太阳能电池，通过优选不同的天然染料、合成染料，二氧化钛薄膜的制备方法、工作电极处理温度、对电极等各种因素，选择最佳的方案用于制备柔性染料敏化太阳能电池。

以碳纳米管透明导电薄膜、钛片为基底制备柔性染料敏化太阳能电池。

碳纳米管透明导电薄膜其透光性、导电性等是影响电池光电性能的重要因素。

本文利用透光率分别为59%、62%、69%、65%和44%，相应电阻为380Ω/□、522Ω/□、1138Ω/□、612Ω/□和77Ω/□的碳纳米管透明导电薄膜制备柔性染料敏化太阳能电池，获得了最大的短路电流（Isc）值和开路电压（Voc）值为0.83mA/cm2和0.22V。

碳纳米管透明导电薄膜由于其碳管具有一定的透光率和导电性能，以及碳管相互连通的结构，为电荷的传输提供了支撑骨架，但是由于透光率不高、电阻较大，并且由于二氧化钛颗粒与柔性基底附着力等因素的限制，所以制备的柔性染料敏化太阳能电池的光电性能参数还有待提高。

本文又通过钛基片的阳极氧化获得二氧化钛纳米管阵列作为工作电极，制备的柔性染料敏化太阳能电池，其Isc为0.59mA/cm2，Voc为0.55V。

由于钛基片上生长的二氧化钛比较致密，染料的吸附量有限，又由于从对电极照射，造成光线多次被吸收，都是造成其光电性能低的原因。

碳材料来源广泛、成本低廉，利用碳纳米管透明导电薄膜作为柔性染料敏化太阳能电池的工作电极，其中碳管的连通结构能够为电荷的传输起到骨架的作用，并产生一定的电流值，所以碳材料有望在染料敏化太阳能电池领域得到广泛应用。

关键词：

碳纳米管透明导电薄膜；柔性；染料敏化太阳能电池；制备；性能

Abstract

Dye-sensitizedsolarcell（DSC）isanewtypeofsolarbattery,whichovercomethepollution,highcost,complexpreparationprocessingoftraditionalsilicon-basedsolarcell.FlexibleDSCisaftertheresearchoftheDSCbasedonflexibleconductivesubstrateinsteadofITOglass.ThetraditionalITODSCexistssomeproblems,suchashighweight,fragile,hardtransportation,shapesingle.TheflexibleDSChassolvedthose.ButthetraditionalflexibleDSCbasedonITOorFTO/PENorPET,fortheITO,Inisrareelementandtoxic,andITOisattachedtotheflexiblesubstrateintheformofparticles,soaftermanytimesbending,theITOparticlesareeasypeeling.So,itisimportanttodevelopinganew,flexiblesolarcell.

Thepurposeofthisarticleisusingcarbonnanotubetransparentconductivefilms（CNTTCFs）toprepareflexibleDSC.Throughtheoptimizationofdifferentnaturaldyes,syntheticdyes,thepreparationmethodsofTiO2films,processingtemperatureofworkingelectrodeandcounterelectrode,choosingthebestschemeforthepreparationofflexibleDSCbasedonCNTTCFsandTi.ThetransmissionoflightandconductivityofCNTTCFsareimportantfactorsaffectingonflexibleDSC.Inthispaper,weusedtheCNTTCFswiththelighttransmittanceof59%、62%、69%、65%and44%,especially,correspongdingresistancefor380Ω/□、522Ω/□、1138Ω/□、612Ω/□and77Ω/□prepareflexibleDSC,wegottheJscfor0.83mA/cm2,Vocfor0.22V.Thetransmission,conductivityandtherealizationstructureofCNTTCFsprovidesupportingframeforcharge.Butbecausethetransmissionrateisnothigh,theresistanceisbigger,theadhesionbetweentitaniumdioxideparticlesandtheflexiblesubstrate,theperformanceparametersofflexibleDSCneedtoimprove.Inthispaper,wealsopreparedDSCbasedonTi/TiO2,troughanodicoxidation.WegottheJscfor0.59mA/cm2,Vocfor0.55V.BecausetheTiO2growingonTiismoredense,thedyeadsorptioncapacityislimitedandradiationfromthecounterelectrode,theperformanceparametersarenothigh.

Easysourcesupplyofcarbonmaterial,andthecostofitislow,intheCNTTCFsofflexibleDSC,theconnectedstructureofcarbonnanotubeplayaroleofskeletonforcharge,socarbonmaterialisexpectedtobewidelyusedinDSCareas.

Keywords:

Carbonnanotubestransparentconductivefilm；Flexible；Dye-sensitizedsolarcells；Preparation；Performance

目次

摘要I

AbstractIII

第一章绪论1

1.1前言1

1.2太阳能电池的发展1

1.3染料敏化电池的结构及工作原理2

1.3.1结构2

1.3.2工作原理2

1.3.3参数评价3

1.4二氧化钛工作电极4

1.4.1基底材料的选择4

1.4.2纳米多孔半导体薄膜4

1.4.3纳米二氧化钛薄膜的低温制备5

1.5敏化剂5

1.6电解质6

1.7对电极7

1.8目前存在的问题7

1.9课题思路、研究目的和意义8

1.10研究内容8

第二章实验部分11

2.1前言11

2.2主要实验原料及仪器11

2.2.1主要实验原料11

2.2.2主要实验仪器11

2.3染料敏化太阳能电池的制备12

2.3.1导电基底材料的处理12

2.3.2二氧化钛工作电极的制备12

2.3.3制备染料14

2.3.4染料浸润14

2.3.5电解液的制备14

2.3.6对电极的制备14

2.3.7电池的组装14

2.4碳纳米管透明导电薄膜基柔性染料敏化太阳能电池的制备14

2.5测试与表征15

2.5.1导电基底材料与工作电极的微观结构表征15

2.5.2染料对可见光的吸收性能测试15

2.5.3导电基底导电性能测试15

2.5.4导电基底透光率测试16

2.5.5电池电阻测试16

2.5.6电池的光电性能测试16

2.6电池光电性能参数评价16

第三章染料敏化太阳能电池制备工艺优化17

3.1前言17

3.2不同温度处理二氧化钛工作电极表面的微观结构17

3.3不同成膜方法制备的二氧化钛工作电极的表面形貌18

3.4不同染料的紫外—可见光谱分析19

3.5不同染料的染料敏化太阳能电池的性能测试22

3.6不同成膜方法制备染料敏化太阳能电池的伏安特性曲线24

3.7不同温度处理的工作电极制备的染料敏化太阳能电池光电性能测试25

3.8不同对电极染料敏化电池光电性能测试27

3.9本章小结28

第四章柔性DSCD性能测试31

4.1前言31

4.2碳纳米管透明导电膜基染料敏化太阳能电池的性能测试31

4.2.1酸处理对CNT膜性能的影响31

4.2.2不同CNT含量对CNTs薄膜透光率的影响32

4.2.3不同温度处理对碳纳米管透明导电膜工作电极表面形貌的影响33

4.2.4不同CNT含量的CNT薄膜工作电极制备柔性染料敏化太阳能电池的性能测试34

4.2.5制备染料敏化太阳能电池后CNT薄膜与初始CNT薄膜拉曼光谱分析35

4.3本章小结37

第五章新型dsc的结构设计和与性能39

5.1前言39

5.2主要实验药品及仪器39

5.3钛基ATNTA柔性染料敏化太阳能电池的性能测试40

5.4光栅光阳极染料敏化太阳能电池的制备41

5.4.1导电基底材料的处理41

5.4.2二氧化钛工作电极的制备41

5.4.3制备染料42

5.4.4染料浸润42

5.4.5电解液的制备42

5.4.6对电极的制备42

5.4.7电池的组装42

5.5光栅光阳极染料敏化太阳能电池的性能测试43

5.6本章小结44

第六章结论45

参考文献47

作者简介51

致谢53

Contents

AbatractI

AbstractIII

chapter1Introduction1

1.1Preface1

1.2TheDevelopmentofSolarCell1

1.3StructureandWorkingPrincipleofDSC2

1.3.1Structure2

1.3.2WorkingPrinciple2

1.3.3EvaluationParameters3

1.4TiO2WorkingElectrode4

1.4.1SelectionofBaseMaterials4

1.4.2NanoporousSemiconductorFilm4

1.4.3TheLow-temperaturePreparationMethodeofNanoTiO2ThinFilm5

1.5Sensitizer5

1.6Electrolyte6

1.7CounterElectrode7

1.8TheProblemsatPresent7

1.9SubjectThought、ResearchPurposesandMeanings8

1.10ResearchContents8

chapter2ExperimentalSection11

2.1Preface11

2.2TheMainexperimentalRawMaterialsandEquipents11

2.2.1TheMainExperimentalRawMaterials11

2.2.2TheMainExperimentalEquipmens11

2.3ThePreparationofDSC12

2.3.1TheProcessingofBasementMaterials12

2.3.2ThePreparationofTiO2WorkingElectrode12

2.3.3ThePreparationofDyes14

2.3.4DyeInfiltration14

2.3.5ThePreparationofElectrolyte14

2.3.6ThePreparationofCounterElectrode14

2.3.7BatteryAssembly14

2.4ThePreparationofFlexibleDSCBasedonCarbonNanotubeTranperantConductiveFilms（CNTTCFs）14

2.5TestandCharacterized15

2.5.1MicroscopicStructureCharacterizationofConductiveBasementandWorkingElectrode15

2.5.2TheAbsorptionPerformenceTestofDyetoVisibleLight15

2.5.3ThePerformanceTeseofConductiveBasement15

2.5.4TheLightTransmittanceofConductiveBasement16

2.5.5TheResistanceTestofDSC16

2.5.6ThePhotoelectricPropertiesofDSC16

2.6ThePhotoelectricPerformanceParametersEvaluationofDSC.16

chapter3ThePreparationProceeOptimizationofDSC17

3.1Preface17

3.2MicroscopicStructureofTiO2WorkingElectrodewithDifferentTreatTemperatures17

3.3SurfaceTopograghyofTiO2WorkingElectrodeswithDifferentPreparationMethods18

3.4UV-visofDifferentDyes19

3.5ThePerformanceTestofDSCwithDifferentDyes22

3.6ThePerformanceTestofDSCofTiO2WorkingElectrodeswithDifferentPreparationMethods24

3.7ThePerformanceTestofDSCofTiO2WorkingElectrodeswithDifferentTreatTemperatures25

3.8ThePerformanceTestofDSCofDifferentCounterElectrodes27

3.9ConclusionsofthisChapter28

Chapter4ThePerformanceTestofFlexibleDSC31

4.1Preface31

4.2ThePerformanceTestofFlexibleDSCBasedonCNTTCFs31

4.2.1TheInfluenceofAcidTreatmentonthePerformanceofCNTFilms31

4.2.2TheInfluenceofCNTContentsontheLightTransimittanceofFilm32

4.2.3TheInfluenceofCNTContentsonSurfaceTopograghyofFilms33

4.2.4ThePerformanceTestofFlexibleDSCofCNTFilmswithDifferentCNTcontents34

4.2.5RamanSpectralAnalysisofCNTFilmsBeforeandaferUsing35

4.3ConclusionsofthisChapter37

Chapter5StructureDesignandPerformanceofNewDSC39

5.1Preface39

5.2TheMainexperimentalRawMaterialsandEquipents39

5.3ThePerformanceTestofDSCBasedonTi/TiO240

5.4ThePreparationofDSCofGrilleLightAnode41

5.4.1TheProcessingofBasementMaterials41

5.4.2ThePreparationofTiO2WorkingElectrode41

5.4.3ThePreparationofDyes42

5.4.4DyeInfiltration42

5.4.5ThePreparationofElectrolyte42

5.4.6ThePreparationofCounterElectrode42

5.4.7BatteryAssembly42

5.5ThePerformanceTestofDSCofGrilleLightAnode43

5.6ConclusionsofthisChapter44

Chapter6Conclusions45

References47

AuthorIntroduction51

Thanks53

第一章绪论

1.1前言

注：

宋体，小四号字，加粗，1.25倍行距。

段前段后各0.5行。

能源是我们人类社会永远的主题。

进入21世纪，随着社会工业化的发展，人类社会将要更快面临能源危机。

我们目前使用的煤、石油、天然气等化石能源是有限的、不可再生的资源。

与国外相比，我国的能源系统更加不可持续，能源危机更加严峻：

我国人口基数大，各种资源按人均比例计算，远不如发达国家；加上我国利用能源的技术还相对落后、效率比较低、并且能耗高，资源枯竭的速度很可能会比国外来的迅速。

在寻找新能源的过程中，风能、水能、潮汐能等资源都为可再生能源，但是其利用效率不可加，都存在一系列问题，而太阳能以其清洁、卫生、受地域限制小、来源广泛、利用率高、无污染等优势作为一种可再生绿色能源，越来越受到重视。

而我国太阳能资源相当丰富，跟据统计，我国除了云贵高原等部分地区之外，大部分区域都为可以利用太阳能的区域。

地球每年获得的太阳能量大约为5.4×1024J[1]，全球每年对于的煤炭的需求量为1.09×1020J的能量（一吨煤大约能够产生2.931×1010J的能量）[2]，由此可以看出，只要太阳能的一小部分能够被合理利用就