自旋Seebeck效应研究进展--厦门大学物理系资料下载.pdf

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Aug.20th,2014Copyright2014byauthorsandHansPublishersInc.ThisworkislicensedundertheCreativeCommonsAttributionInternationalLicense（CCBY）.http:

/creativecommons.org/licenses/by/4.0/AbstractSpinSeebeckeffect,asanemergingfieldofspintronics,referstothephenomenonthatunderspe-cificconditions,onthecontactinterfacebetweenanon-magneticmetalmaterialwithstrongspin-orbitcouplingandaferromagneticinsulatororothercandidates,therewilloccuratemperaturegradientinducedspininjectioncrossingtheboundary.Theeffectimplementstheconversionfromheattothespincurrent,andalsothisspincurrentcanbetransformedintothechargevoltagewiththehelpoftheinversespinHalleffectinanon-magneticmetal.Wewillfirstlysurveytherecentexperimentalprogressinthisarea,andthenreviewthelatesttheoreticalprogressinspinSeebeckeffectmechanism.Inthefinal,wewilldiscussthepossibilityofitsdeviceapplications,andgiveaperspectivefortherelevanttheoreticalandexperimentalresearch,pointingoutthattheapplica-tioninfuturethermoelectricconversionremainschallengingandsomeviablesolutionsarepro-posed.KeywordsSpinSeebeckEffect,FerromagneticInsulator,Magnon,SpinPumping,InverseSpinHallEffect自旋自旋Seebeck效应研究进展效应研究进展郑建森郑建森，郑金成郑金成*厦门大学物理与机电工程学院物理系，厦门Email:

*收稿日期：

2014年7月14日；

修回日期：

2014年8月12日；

录用日期：

2014年8月20日*通讯作者。

自旋Seebeck效应研究进展176摘摘要要自旋自旋Seebeck效应效应是自旋电子学的一个新兴领域，它是自旋电子学的一个新兴领域，它指的是指的是在特定条件下，在特定条件下，在强自旋轨道耦合的非磁金在强自旋轨道耦合的非磁金属材料与铁磁绝缘体等材料属材料与铁磁绝缘体等材料接触时，界面接触时，界面出现出现温度梯度诱导产生的温度梯度诱导产生的自旋流注入现象自旋流注入现象。

它。

它实现了从热流到实现了从热流到自旋流自旋流的的转换，同时这种自旋流注入可以通过非磁金属中的逆自旋霍尔效应转化为电荷电压。

我们将介转换，同时这种自旋流注入可以通过非磁金属中的逆自旋霍尔效应转化为电荷电压。

我们将介绍这个领域最近的实验进展，绍这个领域最近的实验进展，综述了综述了自旋自旋Seebeck效应的最新机制理论，最后效应的最新机制理论，最后作了作了器件应用器件应用方面方面的介绍的介绍，并对并对相关理论和实验研究相关理论和实验研究进行了进行了展望，指出要应用于未来热电转换仍是一个挑战性的任务并提出一些解展望，指出要应用于未来热电转换仍是一个挑战性的任务并提出一些解决决思路思路。

关键词关键词自旋自旋Seebeck效应效应，铁磁绝缘体铁磁绝缘体，磁振子磁振子，自旋泵浦自旋泵浦，逆自旋霍尔效应逆自旋霍尔效应1.自旋电子学近年的新发展自旋电子学近年的新发展自旋自旋Seebeck效应效应自旋流的产生和检测是自旋电子学中的两个热点课题。

近年来，自旋Seebeck效应（SpinSeebeckEf-fect，简称SSE）的发现源自人们对热流与自旋流相互作用现象的广泛实验研究，是自旋电子学研究的重大进展，它向人们展现了一种全新的自旋角动量的转移方式，而不是仅仅通过自旋极化的电流来转移。

在2008年，K.Uchida等人首次观察到金属磁体内由温度梯度引起的自旋流或者说自旋压（spinvoltage）的获得1。

这就是自旋Seebeck效应。

在他们的工作中，首次利用了逆自旋霍尔效应（InverseSpinHallEffect，简称ISHE）2测量了这一热致自旋压，并且观察到它可以在距样品末端远大于自旋翻转（spin-flip）扩散长度的距离存在，达到厘米量级。

这个传播长度是令人惊奇的，因为作为自旋载流子的传导电子,其自旋翻转（spin-flip）的扩散长度（即电子自旋要实现朝向反转所需要的电子前进距离），只有纳米量级。

后来类似的自旋Seebeck效应在从铁磁金属或合金2CoMnSi，到稀磁半导体（）Ga,MnAs，甚至铁磁绝缘体2512LaYFeO（简称YIG材料）与（）24Mn,ZnFeO中观测到2-5，表明自旋Seebeck效应是含铁磁材料的体系普遍存在的现象。

自旋Seebeck效应作为研究热点，很大程度上因其展示了产生与检测自旋流的全新机制，为自旋电子学的进一步发展创造了许多可能性。

简单来说，自旋流就是材料中电子自旋角动量在空间上的转移，这种转移通常可发生在铁磁/非磁金属界面，或者自旋轨道耦合（Spin-orbitcoupling）效应较强的金属体系内。

正如电动势驱动电路中电流的产生，自旋流存在时也伴有在界面或铁磁材料的两端形成自旋压（spinvoltage），可以视为由这种自旋压驱动着自旋流形成。

自旋流的产生和输运对自旋电子学器件至关重要，比如在磁随机存储器（magneticrandomaccessmemory）中可采用自旋流向磁材料中的畴壁施加力矩来实现精确操控其运动，从而获得信息存储功能。

在自旋Seebeck效应被发现之前，人们已在自旋电子学的自旋流产生与输运领域做了广泛工作，从石墨烯器件的自旋注入到铁磁|反铁磁|绝缘体|铁磁多层结构自旋阀中的自旋输运，再到隧穿磁阻6，自旋转移力矩7以及自旋霍尔效应8。

最初一种重要的自旋流产生方式是通过施加电场引发材料界面的自旋注入，比如在铁磁金属与半导体之间形成欧姆接触而获得铁磁金属中自旋极化电流注入到半导体中，这样极化电子的注入自然引起自旋角动量的转移，也就是自旋流的产生。

所有这些对自旋流产生与输运的研究大大促进了自旋电子学的发展，特别是为后来促成自旋Seebeck效应的发现及其理论研究奠定了基础。

自旋Seebeck效应研究进展1772.自旋自旋Seebeck效应中的基本概念效应中的基本概念2.1.作为媒介的准粒子作为媒介的准粒子磁振子磁振子一般地，对于铁磁，反铁磁等晶格自旋系统，通过量子交换作用耦合引起的自旋低能激发态以自旋波形式出现；

类比用声子概念来描述固体中的弹性力耦合引起的晶格振动模式，研究者们提出了一种描述自旋波激发的量子9。

这种准粒子被称为磁振子，它是携带一个单位自旋角动量（）的玻色型集体激发,与声子一样具有波矢与能量。

一定条件下，在局域自旋系统（如铁磁绝缘体等）与传导电子系统（如非磁金属）的界面，会发生方向垂直于界面的自旋流输运，即局域磁矩通过发射磁振子来损失自旋角动量，并由传导电子吸收自旋角动量同时发生自旋反转的现象。

这样磁振子就作为一种媒介，实现了净自旋角动量在不同体系间的转移10。

2.2.重要子过程重要子过程自旋泵浦效应自旋泵浦效应2.2.1.基本概念基本概念一般地，在局域磁矩低能激发后的铁磁绝缘体与非磁金属的界面会存在自旋泵浦效应，即局域磁矩通过在这个界面的s-d交换耦合作用12，以绕中心轴（朝向同外加磁场方向）进动的方式“泵入”自旋角动量到非磁金属的过程（如图1所示）。

实质上，在一些磁振子阻尼较弱的磁性绝缘体中，磁化动力学本身的耗散损失非常小。

于是当我们将一非磁金属置于磁性绝缘体表面并与之实现良好接触时，磁化动力学将诱导出自旋泵浦效应，并反过来引起角动量往金属中传导电子系统中转移。

2002年，Tserkovnyak,BrataasandBauer等人提出自旋泵浦（spin-pumping）机制将纯自旋流由铁磁体注入到非磁金属13。

自旋泵浦效率的提高对于增强自旋流注入至关重要，一般可以用微波铁磁共振（ferromagneticresonance.）的方法来激发铁磁|非磁金属界面的自旋泵浦14，采用的原理是磁体磁化强度矢量受微扰会有自旋波激发产生，并在磁体内传播过程中不断衰减（称为Gilbert阻尼），而调节能量源-微波的共振频率可以弥补对应频率磁振子的这种能量损失，使得自旋流维持下去。

此外，研究者们广泛采用自旋混合电导（spin-mixingconductance）来表征自旋泵浦的效率15。

它本身是一个复数，虚部决定界面旋磁比（interfacegyromagneticratio），实部决定界面Gilbert阻尼（interfaceGilbertdamping）。

另外，对于自旋Seebeck效应可分为两种构型，横向构型（TransverseSpinSeebeckEffect，即非磁金属中热自旋流注入方向垂直于磁体中施加的温度梯度方向的情形）和纵向构型（LongitudinalSpinSeebeckEffect，热自旋流注入方向平行于温度梯度方向的构型），对应的自旋泵浦物理和机制解释也有所不同16。

2.2.2.最近进展最近进展目前提高自旋泵浦效率主要通过铁磁/非磁金属界面化学改性，通过对铁磁材料掺杂稀土离子来实现。

C.Burrowes等人发现对YIG薄膜进行原位Ar+离子刻蚀可以使自旋混合电导提高到未进行化学处理情形的5倍17，并且发现之前理论18提出的可以在YIG与Au之间沉积一个Fe薄膜来实现YIG/Fe之间的铁磁交换耦合以增强自旋泵浦的预言并不成立，因为上述沉积的Fe薄膜实际形成的是顺磁态，不能够与YIG薄膜形成铁磁交换耦合。

另外K.Uchida小组于2011年在（）8119NiFePt双层体系观测到基于声学波声子与自旋耦合的自旋泵浦，同样实现界面的热致自旋流注入，从声子的角度解释了自旋Seebeck效应的长程性19，引起了之后陆续的基于声子拖拽机制的自旋Seebeck效应工作。

磁性绝缘体薄膜中的自旋泵浦效应近来备受关注，AndreKapelrud等人则用线性化解析求解朗道栗弗西兹吉尔伯特方程（Landau-Lifshitz-Gilbertequation）20的方法来详细研究了薄膜磁性绝缘体中自旋泵浦强度对横向波数和面内自旋波矢的依赖关系21。

一般说来，薄膜磁性绝缘体中的自旋波由于长程磁偶极相互作用的贡献可分为三大模式：

前向静磁体自旋波（forwardvolumemagnetostaticspinwaves），自旋Seebeck效应研究进展178Figure1.Schematicdiagramforspinpumpingmechanism.Theprecessionofthelocalizedmagneticmoment（M（t）af-fectsthemagneticorderintheferromagneticregion,andleadstopropagationofmagnons,whichcarryspinangularmomen-tumalongtheprecessionaxis.Ontheboundarythereismag-nonscatteringoccuring,whereelectronsfliptheirspinsiftheyemitorabsorbamagnon.Themagnonswhichcarrythedissi-patedspinangularmomentumoftheferromagnet,areab-sorbedontheF/Ninterface,leadingtothetransferofangularmomentumintothenon-magneticregion（N）.Thusaspincurrentacrosstheinterfaceisgenerated（FromRef11）图图1.自旋泵浦效应示意图（摘自文献11）铁磁体F中局域磁矩M（t）随时间演化的进动，对铁磁体内的磁有序施加了微扰，耗散着取向沿进动轴的自旋角动量，同时在F/N界面发生磁振子电子散射，即界面处的电子在发射或吸收磁振子将实现自旋朝向反转，于是非磁金属N内的传导电子获得磁振子的净自旋角动量。

由此我们获得了穿越F|N界面的自旋流注入，即实现了自旋角动量在两个体系间的“泵浦”后向静磁体自旋波（backwardvolumemagnetostaticspinwaves），与静磁表面自旋波（magnetostaticsurfacewaves）22。

在AndreKapelrud他们的研究中发现，不同模式的自旋波的Gilbert阻尼在薄膜情形会出现相对于本征Gilbert阻尼不同程度的增强：

1）对于长波自旋波，横体模的增强的阻尼为宏观自旋模的2倍；

2）对于表面自旋波，这一增强可达到10倍以上。

他们同时对该体系进行了数值计算，得到与实验2324一致的自旋波本征频率，进一步验证了其薄膜磁性绝缘体中的自旋泵浦理论。

2.3.逆自旋霍尔效应逆自旋霍尔效应（InverseSpinHallEffect）简单来说，对于存在较强自旋轨道耦合的金属材料，当注入一股自旋极化方向为的自旋流sJ时，意味着在界面处有两股自旋朝向平行与反平行的传导电子流沿自旋流sJ输运方向相同和相反的方向在运动，于是由自旋轨道耦合作用使得这两束电子因自旋依赖散射而偏向同一方向运动26，从而在样品的两端间诱导产生横向的电荷电压。

这就是逆自旋霍尔效应（InverseSpinHallEffect）2，如图2所示。

这里的霍尔电场强度同时垂直于自旋流方向和局域磁矩磁化强度方向，并有以下定量关系26：

（）ISHESHs=EJ

（1）其中SH为导电金属的自旋霍尔角27，定义为金属的自旋霍尔电导与其电荷电导的比值，用来表征自旋自旋Seebeck效应研究进展179Figure2.IllustrationoftheconversionofthespinintothechargecurrentbytheISHEintheNMlayer.Mrepresentthelocalizedmagneticmomentintheferro-magneticinsulator,sJrepresentsthespincurrentin-jectedcrossingtheboundaryfromFMI（FerromagneticInsulator）toNM（non-magneticmetal）.FromRef25图图2.逆自旋霍尔效应（InverseSpinHallEffect）机制示意图。

M代表铁磁绝缘体FMI（FerromagneticIn-sulator）中的局域磁矩，sJ代表界面上从铁磁体FMI泵浦进入非磁金属NM的自旋流，sJ为经过逆自旋霍尔效应转化后的电荷流。

摘自文献25轨道耦合的强弱，通常对于Pt，Au等金属材料拥有较大的自旋霍尔角；

为金属的电阻率，sJ为注入到金属中的自旋流强度，为铁磁绝缘体中局域磁矩磁化强度方向，也即自旋流的自旋极化方向。

于是当我们已知金属样品的自旋霍尔角，电阻率及几何参数时，测量其两侧逆自旋霍尔电压，就可间接测量注入的自旋流大小。

由此，逆自旋霍尔效应已成为检测自旋流的重要手段，特别是对于自旋Seebeck效应中的热致自旋流。

3.自旋自旋Seebeck效应实验进展效应实验进展自旋Seebeck效应是一种普遍产生于铁磁材料中的新奇现象，可将热梯度信号通过自旋流这一媒介转化为电压信号。

其最初是在铁镍合金中被观察到1，而后陆续在其他铁磁金属，以及铁磁绝缘体，稀磁半导体和非铁磁窄带隙半导体材料中发现。

它的基本实验体系设置是一层铁磁性薄膜上溅射一层强自旋轨道耦合的非磁金属薄膜（一般是Pt或者Au），得到一个可以实现热-自旋-电流转化的双层结构。

这一系列能观察到自旋Seebeck效应的材料体系中，依体系中磁性材料的导电性可以分为三大类：

铁磁金属体系，磁性绝缘体体系，铁磁半导体体系。

下面依次分别阐述各自最近的实验研究进展。

3.1.铁磁金属体系铁磁金属体系2008年，K.Uchida等人首次观察到导电铁磁金属内由温度梯度引起的自旋流，也就是自旋Seebeck效应的首次观测，是在8119NiFePt体系1。

8119NiFe是自旋电子学实验历来普遍使用的铁磁合金材料，因其良好的输运性质与磁学性质而用途广泛，比如用于巨磁阻多层膜结构的铁磁层28，磁化动力学中研究其薄膜结构磁振子阻尼和进动频率控制等研究29，电子散射在其中磁化强度弛豫中扮的贡献30，自自旋Seebeck效应研究进展180旋依赖输运31等。

而后R.Ramos等人在34FeOAu体系中同样观察到自旋Seebeck效应32。

他们在0.5mm厚3SrTiO（001）基底上沉积厚为50nm的34FeO（001）薄膜，加上温度梯度与外磁场并采用了一般用于绝缘体体系的纵向自旋Seebeck效应这种构型进行了测量，由此研究了在金属绝缘体转变温度之下的新物理。

由此在外延34FeO薄膜中，他们观测到了显著的自旋Seebeck效应，其中在34FeO的金属绝缘体相变点（转变温度约121K）以上的电压信号同时来自于反常能斯特效应（AnomalousNernstEffect,ANE）与SSE，ANE效应是一种由热流在铁磁体中直接诱导产生电荷电压的现象33，但其在这里的信号可以忽略不计。

由于34FeO电阻率比Pt高很多，因而在该相变点以上，可以观察到独立于铁磁层ANE的自旋Seebeck信号比Pt层磁临界效应引起的ANE信号也要强得多。

另外在105K测量计算得到自旋Seebeck系数为52nV/K，并对单层Pt薄膜临近效应最大可能造成SSE信号影响做了估计，为7.5nV/K。

3.2.磁性绝缘体体系磁性绝缘体体系磁性绝缘体体系是目前自旋Seebeck效应（SSE）研究的最多的一种体系。

继铁磁金属体系中率先发现自旋Seebeck效应后，研究者陆续发现各种磁性绝缘体体系都同样存在出现SSE效应。

这使人们开始意识到自旋Seebeck效应的广泛存在性，也促进解决了之前的一些关于自旋流产生机制的疑难。

在铁磁金属中，最初人们因发现热致自旋压可以在距样品末端远大于自旋扩散长度的距离存在而迷惑不解，因为通常认为自旋由电子作为载体，它的输运特征距离即为电子的自旋翻转扩散长度（spin-flipdiffusionlength）。

这个谜团由后来人们在铁磁绝缘体材料中观察到自旋Seebeck效应及XiaoJiang34,H.Adachi35的理论工作而得到解开。

首先是K.Uchida小组5，他们发现磁性绝缘体2512LaYFeO（YIG）材料也可将温度梯度转化为自旋压；

并解释为在这些绝缘磁体中，自旋角动量由局域磁矩的低能激发（即磁振子）得到承载而实现厘米量级的输运距离。

在他们的实验中，采用液相外延法在5512GdGaO（111）基底上生长2512LaYFeO（111）面的单晶薄膜，于Ar保护气氛中在上层薄膜相隔一定距离沉积两处单层的Pt金属的矩形状薄膜，随后在特定膜内方向加上温度梯度，并同方向施加达到20Oe的外磁场，从而使得2512LaYFeO薄膜内产生排列整齐的局域磁矩。

由于5512GdGaO材料热导率与2512LaYFeO匹配良好，因此热流顺着温度梯度方向如图3所示均匀传播。

他们从实验上测得了两初Pt金属薄膜之间的热致自旋压，Figure3.SchematicpicturefortheexperimentalsetupforthespinSeebeckeffectinmagneticinsulatorsystem.Herethesystemcon-sistsoftheYIGmagneticthinfilmwiththeattachedPtwires,andtheuniformtemperaturegradientandexternalmagneticfieldwereexertedinthexdirection,thetemperaturesofthecoldterminatorandthehotterminatorarefixedat300K,and300KT+,usingtheheaterandthermalcouple,respectively.FromRef5图图3.磁性绝缘体中自旋Seebeck效应的实验测量装置示意图，体系由铁磁绝缘体薄膜YIG表面附着Pt线组成，在x方向施加外磁场H与均匀的温度梯度。

样本的低温和高温端的温度用加热器和热电偶分别稳定在为300KT=，与300KTT=+。

摘自文献5自旋Seebeck效应研究进展181发现这与铁磁绝缘体系中温度梯度驱动的磁化动力学紧密相关。

事实上，当体系被施加温度梯度时，铁磁绝缘体中的磁化动力学由温度驱动，实现局域磁矩的不断涨落与恒向进动，