CB619300 全组分可调III族氮化物半导体光电功能材料及其器件应用Word格式文档下载.docx

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AlGaN基、InGaN基半导体低维结构材料均为大失配应变体系，同时亦为具有很大自发极化和压电极化系数的强极化体系，其制备过程中应力的控制不仅决定外延材料的质量和缺陷密度，而且直接调控材料中的极化感应电场和能带弯曲，从而影响材料和器件的宏观光电性能。

另一方面，极化行为不仅可以调控AlGaN基、InGaN基低维结构材料的光学、电学性质，而且极化方向及其强弱亦会对材料的外延生长，特别是生长过程中的原子迁移和键合产生重要影响。

而在GaN和AlN自支撑厚膜衬底的生长过程中，应力、包括热应力的控制和释放规律是其最核心的问题，是决定材料生长成败和材料质量的最主要因素。

3、高Al、高In组分氮化物半导体中的杂质行为调控和p型掺杂

半导体材料的p型掺杂是实现其器件功能的基本环节。

在AlGaN外延材料中，由于p型掺杂原子离化能随Al组分不断提高，导致高Al组分AlGaN材料p型杂质的困难。

而在高In组分InGaN和InN外延材料中，存在高达1018cm-3以上的背景电子浓度，在其近表面区域还始终存在高电子浓度的表面电荷层，从而严重影响其p型掺杂和检测。

另外，AlGaN和InGaN材料中的p型杂质还与其他杂质原子和缺陷存在复杂的相互作用，极化电场也对p型掺杂存在明显的作用。

因此，研究降低背景杂质的补偿行为和实际离化能、探索新的可控p型掺杂方法，是实现AlGaN基和InGaN基材料器件应用的关键问题。

4、高导带阶跃、强极化半导体量子结构中电子、光子的运动规律和性能调控

作为典型的高导带阶跃、强极化半导体量子结构体系，AlGaN基和InGaN基低维结构中电子、光子的运动及其调控有其特殊的规律，如高Al组分AlGaN存在价带分裂的反转，对光子沿材料c轴方向的出光产生致命的影响。

强极化电场对电子的复合、输运、自旋等性质有重要影响。

对AlGaN基和InGaN基低维量子结构材料中电子、光子运动规律的认识和有效调控，特别是对电子、光子运动规律与特定材料结构内在关联的认识，不仅对丰富和发展宽禁带半导体物理学具有重要意义，而且是实现其器件应用的科学基础。

主要研究内容：

依据有限目标，突出重点的原则，本项目围绕上述关键科学问题，选择下列4个方面作为主要研究内容：

1、AlGaN基紫外（UV）发光、探测材料及其器件应用

研究非平衡条件下AlGaN基薄膜及其低维量子结构的外延生长动力学，探索MOCVD外延生长过程中增强III族原子表面迁移的生长模式和控制规律；

采用Mg和Si杂质构造不同内建电场的掺杂量子阱结构，运用极化效应调制AlGaN基超晶格结构中的p型掺杂；

设计和制备具有极化和能带调控功能的新型AlGaN基量子结构，调整光学各向异性；

实现具有一定实用性能的AlGaN基UV发光器件和超高速、高灵敏的AlGaN基日盲雪崩UV探测器件；

设计和制备基于ISBT原理的AlGaN基多量子阱结构，探索AlGaN基紫外、红外双色探测单片集成实现途径。

2、全组分可调InGaN基全光谱光伏材料及其器件应用

研究高In组分InGaN大失配异质外延的生长动力学规律，探索抑制其相分离的有效途径；

利用InN超薄层调控技术，探索基于InN/GaN短周期超晶格结构的InGaN数字合金（digitalalloys）的外延生长规律；

研究载流子与杂质缺陷的相互作用及其调控，寻找降低InGaN和InN外延薄膜中背景电子浓度的有效方法，实现其p型掺杂；

研究光生载流子复合和输运机制，探寻InGaN单层和叠层结构光电转换过程中的能量损失机理与改善途径，获得提升InGaN基光伏电池的光电转换效率的有效途径。

3、GaN和AlN厚膜生长中的应力控制及其自支撑衬底材料的制备

研究GaN和AlN厚膜的HVPE生长动力学规律，探索晶格失配、热失配、形核与合并等对厚膜应力生成和积聚的影响规律，建立起大失配厚膜的三维应力模型；

结合激光剥离和自分离技术，探索获得无应力或低应力的自支撑衬底材料的有效途径；

探索适合自支撑GaN衬底的MOCVD同质外延生长技术；

研究适合自支撑GaN衬底的MOCVD同质外延生长规律；

采用MOCVD-HVPE复合生长方法，实现高质量AlN厚膜和AlN/蓝宝石复合衬底材料的外延生长；

探索氨热法生长AlN体单晶的途径。

4、全组分可调III族氮化物半导体的材料和器件物理

研究III族氮化物半导体材料非平衡态外延生长的动力学规律，特别是应力和极化对材料外延质量和缺陷控制的影响规律，建立微区应力成像系统，研究III族氮化物应力分布与外延结构、极性、组分分凝以及生长工艺的内在关联；

探索大失配、强极化低维量子结构掺杂工程的物理规律；

发展适用于高Al组分氮化物半导体的调制光谱技术和深紫外光致发光时间分辨光谱技术，研究低维量子结构的光学偏振性质和光生载流子的驰豫、输运和辐射复合的发光动力学性质等基本物理过程。

二、预期目标

总体目标：

从国家经济、社会发展和国防安全对全组分可调III族氮化物半导体光电功能材料及其器件的重大需求出发，结合国际上氮化物半导体研究的主要发展趋势，依托我们的既有工作基础和优势，系统开展高Al组分AlGaN材料、高In组分InGaN材料和GaN、AlN同质外延衬底材料的研究。

通过对非平衡条件下氮化物半导体的外延生长动力学与缺陷控制等关键科学问题的深入探索，攻克相关的材料制备和器件研制关键技术，建立相关的理论和原始技术创新体系，培育和凝聚一支具有国际水平的研究队伍，为III族氮化物半导体在短波长光电子器件、全光谱高效光伏器件、以及III族氮化物同质外延等方面的重大应用奠定科学基础，为自主发展我国的第三代半导体材料科学和技术，为国家安全和促进相关高技术产业的培育和发展做出贡献。

五年具体目标：

1、基本掌握非平衡条件下全组分可调III族氮化物半导体的外延生长动力学和p型掺杂动力学规律，初步发展出极性控制、相分离控制、三维应力控制等大失配、强极化材料外延生长急需的物理模型；

揭示应变和极化对低维量子结构中载流子输运、复合、跃迁和宏观光电性质的影响规律；

发展出深紫外时间分辨光谱、微区应力分布成像等几种具有自主知识产权的表征和检测新方法，为相关材料和器件研制提供物理支撑。

2、实现表面原子级平整、低缺陷密度的高Al组分AlGaN（Al组分40%）薄膜的外延生长，外延薄膜XRD（0002）和（10-12）面衍射峰摇摆曲线半高宽分别小于70和300arcsec；

实现Al组分40%的AlGaN的p型掺杂，空穴浓度1×

1017cm-3。

3、研制出具有实用性能的AlGaN基UV-LED，峰值波长280-320nm，发光功率10mW；

研制出高探测灵敏度的AlGaN基日盲紫外雪崩探测器，光响应截止波长280nm,外量子效率40%，雪崩增益104量级；

实现AlGaN基紫外、红外双色探测原型器件的光电流探测和单片集成。

4、实现全In组分InGaN的外延生长和In组分30%的InGaN的p型掺杂，空穴浓度2×

1017cm-3；

实现光电转换效率达到15%或国际领先水平的InGaN基光伏电池原型器件。

5、掌握低应力、低位错密度的GaN自支撑衬底材料的实用化HVPE制备方法，2英寸自支撑GaN厚膜的位错密度5×

106cm-2，室温下本征载流子浓度5×

1016cm-3，电子迁移率500cm2/Vs；

在自制的GaN衬底上同质外延InGaN量子阱结构，实现波长420~460nm的蓝光LD结构的室温连续激射。

6、实现无裂纹AlN厚膜晶片的HVPE生长或MOCVD-HVPE复合生长，制备出直径1英寸的自支撑AlN衬底；

实现低缺陷密度、高光学透过率的AlN晶体，位错密度5x104cm-2。

7、发表300篇SCI、EI收录论文，申请国家发明专利50项，培养一批本领域高水平的青年学术带头人、学术骨干和博、硕士研究生。

三、研究方案

总体方案和技术途径：

本项目根据全组分可调III族氮化物半导体及其低维量子结构的发展瓶颈依然是材料质量这一实际情况，围绕关键科学问题和研究目标，以非平衡条件下氮化物半导体的外延生长动力学和掺杂动力学为重点和切入点，力求从物理本质上优化材料设计和生长工艺，发展具有自主知识产权的氮化物半导体及其低维量子结构的外延生长方法，在缺陷控制、应力和极化调控、p型掺杂等关键环节上取得突破性进展。

在此基础上，系统探索高导带阶跃、强极化半导体体系中电子、光子的运动规律和宏观光电性能调控，发展针对该类材料体系的物性表征和检测新方法，攻克相应的器件工艺关键技术，力争在AlGaN基紫外发光和探测材料与器件、InGaN基全光谱高效光伏材料与器件、GaN和AlN同质外延衬底材料等方面取得重要进展，以器件为出口，用实用型器件性能的大幅提高和新概念原型器件的实现来展示在关键材料科学问题和关键材料制备技术上的突破。

创新点和特色：

本项目的创新性与特色首先体现在学术思路和实施路径上的创新，它是贯穿本项目的主线：

以非平衡条件下氮化物半导体的外延生长动力学和掺杂动力学为重点和切入点，力求从物理本质上理解材料的设计和生长工艺，发展具有自主知识产权的全组分可调的III族氮化物半导体及其低维量子结构的外延生长方法。

在此基础上，系统探索高导带阶跃、强极化半导体体系中电子、光子的运动规律和宏观性能调控，发展针对该类材料体系的物性表征和检测新方法，攻克相应的器件工艺关键技术。

这一思路将有效地避免传统的经验式研究方法，提高整个项目的研究水平与创新能力。

具体的创新点与研究特色主要包括：

（1）针对AlN异质外延远离平衡态生长的特征，提出AlN/蓝宝石模板的表面成核、迁移增强以及高温生长复合控制的MOCVD外延生长方法，是本项目的创新点之一。

由于Al原子的表面迁移能力低，一般需采用高温生长或者脉冲原子层外延生长等增强表面迁移能力的方法来提高AlN的晶体质量。

然而，高温生长会导致剧烈的副反应并易在外延层中产生反型晶畴，而脉冲原子层外延的生长窗口窄、生长条件不稳定，且生长速度过慢。

为此我们提出先进行低温成核控制生长，然后混合使用脉冲原子层外延和高温连续生长两种方法，既调控低温成核密度以降低位错密度，又能以较高速率进行高晶体质量AlN外延生长，并通过生长条件的优化来调节应力和抑制位错，实现高质量AlN/蓝宝石材料的外延生长。

（2）提出受主-和施主-δ共掺超晶格结构，以调控超晶格局域内建电场，实现MOCVD外延生长过程中高Al组分AlGaN的高效p型掺杂，是本项目的创新点之二。

针对高Al组分AlGaN中Mg杂质激活能高，高电导率的p型材料难以获得的问题，近年来，有研究者提出利用基于极化诱导的超晶格掺杂技术降低受主的激活能，该方法受限于材料本征极化场，制约了空穴浓度的有效提高，为此，我们提出受主-和施主-δ共掺超晶格结构，通过在AlGaN超晶格界面处分别插入受主和施主的δ掺杂层，在界面形成局域费米能级使电荷产生转移，进而有效地调节超晶格局域内建电场，增大能带弯曲程度，从而减小受主激活能，实现高Al组分AlGaN的高效p型掺杂。

（3）利用极化和应变效应设计应变超晶格结构，改变高Al组分AlGaN价带顶能带的排序，提高光子沿材料c轴方向的出光效率，是本项目的创新点之三。

当AlGaN的Al组分高于0.5时，晶体场分裂空穴带（CH）取代了重空穴（HH）带和轻空穴（LH）带成为价带顶，这一转变对光子沿材料c轴方向的出光产生致命的影响。

为此，我们提出AlGaN超薄应变量子结构，利用极化和应变效应改变价带顶能带的排序，有效调整高Al组分AlGaN材料的光学各向异性，提高光子沿材料c轴方向的出光效率。

（4）利用InN超薄层生长技术，降低晶格和生长温度的双重失配，实现InGaN基多量子阱结构和高质量的InGaN数字合金，是本项目的创新点之四。

InGaN的外延生长受到InN最优生长温度低，与GaN最优生长温度很不匹配的制约，是InGaN外延层晶体质量差的主要原因之一。

利用超薄InN层生长技术，不但可以提高InN的最高可生长温度，缩小和GaN最优生长温度的差异，而且可以实现InN在GaN上的共格生长，从而实现高质量InGaN及其多量子阱结构的外延生长。

利用InN超薄层生长技术，亦可以实现基于InN/GaN短周期超晶格结构的InGaN数字合金的外延生长。

（5）提出在低缺陷密度生长状态与应力释放生长状态之间周期性变化，抑制HVPE生长过程中GaN厚膜的应力和缺陷，是本项目的创新点之五。

GaN厚膜的HVPE外延生长存在两种生长状态，即低缺陷密度生长状态和应力释放生长状态。

低缺陷密度生长状态下GaN中位错较少，但应力集中，很容易开裂；

而应力释放生长状态下GaN中应力较小，但位错显著增多。

这两种不同的生长状态由不同的生长条件决定。

我们提出通过控制HVPE生长工艺参数在低缺陷密度生长条件和应力释放生长条件之间以适当速度进行周期性变化，在保证GaN外延膜低位错密度和高质量的同时，有效释放应力，从而实现既控制GaN厚膜开裂，又控制缺陷密度的目的。

（6）利用拥有自主知识产权的时间分辨深紫外激光光谱研究高Al组分AlGaN材料及其低维量子结构的发光动力学，是本项目的创新点之六。

采用时间分辨深紫外激光光致发光系统可以获得高Al组分AlGaN材料及其低维量子结构中光生载流子和激子的输运、辐射复合等动力学信息，是研究高Al组分AlGaN材料的能带结构和杂质缺陷行为急需的表征手段。

我们已经研制出具有自主知识产权的时间分辨（<

20ps）深紫外低温光致发光（PL）光谱，是国际上拥有该种测试系统为数很少的几个实验室之一，可以满足本项目对高Al组分AlGaN及其低维量子结构材料发光动力学研究的要求。

（7）在MOCVD外延生长过程中采用In、Si共掺杂技术实现高Al组分AlGaN及其低维量子结构材料的n型电导调控，是本项目的特色之一。

由于高Al组分AlGaN具有带隙宽和缺陷密度高的特点，导致高电导性AlGaN材料制备的困难。

针对这一问题，在MOCVD生长过程中利用In、Si共掺杂方法提高AlGaN外延层中Si施主杂质的固溶度，在研究施主杂质激活能与Al组分相关性的基础上，寻找降低有效激活能的方法，从而提高n型载流子浓度，有效调控高Al组分AlGaN材料的电导。

（8）提出采用激光预剥离和In（Ga）N牺牲层方法，在HVPE生长过程中实现GaN厚膜与衬底的自动分离，是本项目的特色之二。

激光预剥离技术是利用激光剥离方法将GaN薄膜和蓝宝石衬底不完全剥离，呈网状部分分离。

然后继续生长达到预定厚度后降温，在降温过程中，由于热应力作用使GaN厚膜与弱连接的蓝宝石衬底自动分离，同时避免GaN厚膜破裂。

In（Ga）N牺牲层技术是利用MBE方法首先在蓝宝石衬底生长一层InN或InGaN外延层，快速升到高温后HVPE法生长GaN厚膜，因为In（Ga）N牺牲层高温下容易分解，从而实现GaN与衬底的自动分离。

（9）非平衡态热力学耦合理论计算与实验验证相结合，构筑AlN氨热体系的非平衡相图，突破AlN单晶氨热法生长的关键难题，是本项目的特色之三。

AlN单晶的氨热法生长需要反应生成的晶体是该系统中不分解的唯一稳定相，并具有理想的生长速率和高晶体质量，因而明确AlN在氨热系统中的相平衡关系是确定晶体生长条件的物理基础。

然而由于AlN具有很高的熔点和极其缓慢的动力学反应过程，其平衡相图很难得到。

针对这一问题，我们先用热力学耦合理论计算AlN在不同矿化剂作用下的非平衡相图，然后采用实验的方法验证并微调AlN氨热体系的非平衡相图，在此基础上，研究氨热法生长AlN的最佳条件。

（10）从光学偏振特性的角度研究全组分可调III族氮化物低维量子结构中的极化效应、应变效应、界面结构及其对能带结构和载流子行为的影响，是一种全新的研究方法，也是本项目的特色之四。

由于全组分可调III族氮化物半导体极强的自发和压电极化，其低维量子结构中的应变和界面结构等会通过极化效应来影响材料的光电性质，包括改变载流子浓度、电子能级等。

除此之外，还会影响到微结构的光学偏振和载流子自旋等性质。

采用反射差分谱、圆偏振自旋光电流谱、基于偏振调制技术的应力成像技术等偏振敏感的光学表征新技术来研究单轴应变、界面结构、极性畴等对低维量子结构光电性质的影响，与常规光学测量相比，可获得更多的物理信息。

课题设置：

课题一、AlGaN基UV发光材料及其器件应用

研究高Al组分AlGaN及其低维量子结构的外延生长动力学；

研究采用Mg和Si杂质调制量子阱结构内建电场的机理，探索实现高Al组分AlGaN材料p型掺杂的途径；

设计和制备新型AlGaN基应变量子结构，调整极化场、量子态分布、价带顶晶体场分裂，改善量子能级间电子跃迁几率和光学各向异性；

研究金属纳米颗粒表面等离激元与量子结构中载流子相互作用。

在此基础上研制出具有实用性能的AlGaN基UV发光器件。

研究目标：

掌握提高p型掺杂效率的方法，实现Al组分40%的AlGaN的p型掺杂，空穴浓度1×

调控AlGaN基低维量子结构中的应变和极化状态，改善量子阱结构的发光性质，实现Al组分40%的AlGaN基多量子阱结构，紫外发光内量子效率40%；

调控高Al组分AlGaN材料价带顶晶体场分裂，提高正面出光和带边光跃迁效率。

在此基础上，研制出发光波长280-320nm、发光功率10mW的UV-LED。

承担单位：

厦门大学、北京大学

课题负责人：

康俊勇教授，厦门大学

经费比例：

16.5%

课题二、AlGaN基UV探测和ISBT双色探测材料及其器件应用

在表面迁移增强MOCVD脉冲原子层外延生长研究基础上，开展基于非平衡态生长的施主型掺杂-受主型背景杂质的n型共掺技术研究，开展利用极化效应改善AlGaN基超晶格p型掺杂的机理研究，在此基础上研制AlGaN基超高速、高灵敏的日盲紫外雪崩探测器件；

设计和制备用于ISBT红外探测的AlGaN基多量子阱结构，研究其精细能带结构、子带间光致跃迁及光生载流子输运，在此基础上研制AlGaN基紫外、红外双色探测原型器件。

通过对表面迁移增强脉冲原子层外延生长方法规律的掌握，有效改善高Al组分AlGaN外延薄膜及其低维量子结构的材料质量；

通过对高Al组分AlGaN中杂质行为和p型掺杂的研究，掌握控制背景杂质浓度、有效提高p型掺杂水平的方法；

研制出具有高探测灵敏度的AlGaN基日盲紫外APD器件，光响应截止波长280nm,外量子效率40%，雪崩增益达104量级；

制备出高质量的AlGaN基多量子阱结构，掌握载流子的跃迁和输运规律，实现AlGaN基紫外、红外双色探测原型器件的光电流探测和单片集成。

中山大学、华中科技大学

江灏教授，中山大学

18%

课题三、InGaN基全光谱光伏材料及其器件应用

进行全组分可调InGaN薄膜及其低维量子结构的外延生长动力学研究，掌握高质量InGaN材料的外延生长规律；

研究基于短周期InN/GaN超晶格的InGaN数字合金的外延生长方法及其机理；

研究载流子调控以及与杂质缺陷的相互作用，探索实现高In组分InGaN材料p型掺杂的途径；

研究InGaN基光伏电池结构中光电转换过程的能量损失机理，优化设计和外延生长InGaN基全光谱高效光伏电池结构，实现高效光伏电池原型器件。

研制出全组分可调InGaN基全光谱光伏材料并揭示全In组分InGaN材料外延生长的动力学规律，实现高In组分InGaN材料的p型掺杂；

掌握InGaN材料中光电转换和光生载流子输运机制，大幅度提高其光电转换效率；

在此基础上实现InGaN基全光谱高效光伏电池原型器件，其光电转换效率达到15%或国际的最优值，为进一步提高全光谱高效InGaN基太阳能电池的转换效率和应用打下基础。

中科院半导体所、北京大学

王晓亮研究员，中科院半导体所

课题四、自支撑GaN衬底材料制备及其同质外延应用

探索并建立大失配非连续异质厚膜体系的三维应力模型，研究GaN厚膜应力产生及释放机制、断裂机制及其各向异性，研究降低或阻断应力和缺陷的方法和规律，以及衬底分离技术，获得无应力或低应力的GaN厚膜衬底材料；

在非平衡高速生长动力学模型基础上，研究反应室尺寸放大技术，开发大尺寸多片机GaN厚膜生长技术；

研究GaN衬底上的MOCVD同质外延生长技术，制备新型纯蓝光GaN基LD原型器件。

通过对GaN自支撑衬底中应力、断裂机制及不同方向控制的深入研究，建立起非平衡快速生长的动力学模型和考虑不连续介质的三维应力的厚膜应力断裂模型，优化出1~2种2英寸低应力和低位错密度的GaN自支撑衬底材料的实用化HVPE制备方法，2英寸自支撑GaN衬底位错密度小于5×

106cm-2；

在自制的GaN衬底上同质外延蓝光LD结构，量子阱发光波长420~460nm，实现室温连续激射。

北京大学、南京大学

史俊杰教授，北京大学

15.5%

课题五、自支撑AlN衬底材料及高质量AlN/蓝宝石复合衬底材料的制备

研究HVPE方法或MOCVD-HVPE复合方法生长AlN厚膜和AlN/蓝宝石复合衬底材料中失配、形核与合并及厚度增加等对材料应力生成和积聚的影响，探索位错组态、点缺陷引起的宏观应变衍化，实现对应力起源的深入理解；

研究材料生长条件对应力的影响规律，实现材料应力可控的外延生长；

构筑AlN氨热体系的非平衡相图，以HVPE生长AlN籽晶，探索生长低缺陷密度AlN体单晶的途径。

采用HVPE方法或MOCVD-HVPE复合生长方法实现AlN厚膜材料外延生长，理解HVPE非平衡外延生长动力学过程中的应力演变过程及实现应力可控生长，解决晶片开裂问题，制备出直径1英寸的自支撑AlN衬底，制备出高质量的AlN/蓝宝石复合衬底材料；

探索氨热法生长低缺陷密度、高光学透过率的AlN晶体，获得位错密度104cm-2的AlN单晶材料。

中科院苏州纳米所、中科院半导体所

徐科研究员，中科院苏州纳米所

课题六、全组分可调III族氮化物半导体材料和器件物理

研究全组分可调III族氮化物半导体材料非平衡态外延生长过程中应力和极化对材料外延质量和缺陷控制的影响规律，建立微区应力成像系统，研究应力分布与外延结构、极性、组分分凝以及生长工艺的内在关联；

探索大失配、强极化量子结构中掺杂工程的物理规律；

发展适用于高Al组分III族氮化物半导体的调制光谱技术，研究其光学偏振性质以及与材料能带结构和载流子性质的关联；

发展深紫外光致