PbOB2O3CuV2O6掺杂对PbCaLaF讲解.docx
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PbOB2O3CuV2O6掺杂对PbCaLaF讲解
第33卷第2期压电与声光
8LACOUSTOOPTICS
V01.33No.2Appl.2011
2O11年4月PIEZOEI,ECTRICS
文章编号:
1004—2474(2011)02—0251—03
.
PbO—B203一CuV206掺杂对(Pb,Ca,La)(Fe,Nb)03
陶瓷微波介电性能的影响
顾
莹1,江永长1,杨秋红1,金应秀2
(1.上海大学材料学院,上海200072;2.韩国京畿大学陶瓷工程系.韩国水源442—760)
摘要:
研究了PbO-B203一CuVzos(PBC)玻璃对(Pb.Ca,La)(Fe,Nb)03(PCLFN)陶瓷微波介电性能的影响。
当纯PCLFN陶瓷在1150℃烧结。
介电常数£,一103,品质因数与频率之积Qf=5
640
GHz,频率温度系数
rf=7.1×10“/℃。
PBC玻璃添加剂能降低PCLFN陶瓷的烧结温度到1050℃左右,同时能保持良好的介电性能。
随着PBC玻璃添加量的质量分数从1.o%增加2.O%,陶瓷的Of值减小。
掺杂叫(PBC)=l%玻璃、在1℃烧结的陶瓷样品,能获得良好的微波介电性能为Qf=5
392
050
GHz.r,=8.18×10-6/℃煽=101。
关键词:
PbDBOs—CuVz06i(Pb,Ca,La)(Fe,Nb)q;低温烧结;微波介电性能
中图分类号:
TN305.3;TQl74
文献标识码:
A
EffectofPbO—B203-CuV206Glass
Properties
on
the
Microwave
Dielectric
of(Pb,Ca,La)(Fe-Nb)03
Ceramics
GUYin91,JIANGYongchan91,YANGQiuhon91,KIMEungS002
(1.SchoolofMaterials
Science
andEngineering。
ShanghaiUniversity.Shanghai200072.Chinal
2.Dept.ofMaterialsEngineerin.KyonggiUniversity,Suwon442—760,Korea)
Abstract:
Theeffectsof
PbO-B203一CuV206(PBC)glass
on
themicrowavedielectricpropertiesof(Pb,Ca,La)
pure
(Fe,Nb)03(PCLFN)ceramicshavebeeninvestigatedinthis
at
work.Whenthe
PCLFNceramicsweresintered
1150℃,thedielectric
constant
e。
of
103,Qf
of5640GHzandr,of7.1×10“/℃havebeenobtained.The
tO
sinteringtemperatureoftheceramicspecimenswiththePBCglassadditiveswasreduceddegradationofmicrowavedielectricproperties.The
1050℃without
content
the
QfvaluewasdecreasedwiththeincreasingPBC
at
from
1.0%tO2.0%.Forthespecimenswith1.0%ofPBCglasssintered
392GHzand
Keyerties
1050℃for3
h,e,,Qfand≈were101,5
8.18×10“/℃,respectively.
prop-
words:
PbO-B20s—CuVz06I(Pb,Ca,La)(Fe,Nb)03;low—temperaturesinteringmicrowavedielectric
0引言
随着移动通讯与卫星通讯事业的迅猛发展,微
1)在已有的材料中添加一定量的低熔点氧化物或玻璃等。
2)采用化学合成法等先进制粉方法制备烧结活性高的超细或纳米粉体。
3)选择固有烧结温度低的材料。
用掺杂低熔点氧化物或玻璃添加剂的液相烧结法是3种方法中最常见且成本最低的一种[2-3]。
低熔点化合物如B20。
、V。
0。
、Bi20。
和CuO是常用的烧结助剂[4-8]。
与单个添加剂相比,复合掺杂能更有效地降低烧结温度并保持良好的介电性能。
波介质滤波器、微波介质谐振器及微波介质振荡器等元器件越来越受到人们的广泛重视。
为满足微波介质陶瓷器件小型化、集成化的要求,微波介质器件的开发研究都集中在多层结构设计上[1]。
多层结构微波器件的发展需要微波介质材料必须具有较低的烧结温度,以便与高电导电极材料如Ag或Cu共烧结制备多层微波器件。
为降低微波介质陶瓷材料的烧结温度,一般采用的方法有:
收稿日期:
2010・05—06
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(60578041);国家“八六三”基金资助项目(715-006—0060)作者简介:
顾莹(1965一),女,上海人.讲师.博士生,主要从事铅系微波介电陶瓷制备及性能的研究。
万方数据
如№,Ti
Nb—O系统中,ql
B:
O.一cu“”作擀加刑;,J
降低烧结温度纠900C.且能获得优良的微渡介电性能:
品质园数与频率之积口,=32o㈨GHz.介电
常数£,=40.频率温度系数r,=9×J0¨C。
BaTi.09系统‘p添加岛O,一Zn(}1.a(),”2同样能在降低烧结温度的同时获得好的介电性能:
E.一27.Qr=20000(|Hz.r,:
6
5×10
5H:
。
车研兖r”.用1.a“取代(Pb。
Ca。
,)(Fe。
。
Nb¨)(),寓瓷中Afa的(Pb.Ca)“可改善其微波
介电性能。
(Pb.Ca.1.a)(Fc.NB)03(PCIFN)陶瓷
在l
150
0的温度下烧结3h具有很好的澈波性
能…。
m】朋PbO-琏()tCuV,(k(PBC}玻璃作为舔
加刺.是由于Pb()能有效抑制PCI.FNtf・Pb挥发.B:
O、妊有轻低熔点.CuV:
O。
则是一种能很好的降低陶瓷烧结温度的优趣材料2。
奉实验基于
IK’I
FN微渡陶瓷.掺杂Pb(■&(bCuV:
(、.研究不
同烧结温度及成分对PCI.FN微波介电性能的影响。
l实验过程
所用的PbO、CaCO,、I,a:
0。
,Fq(),、Nb:
0。
、琏(),和CuV:
Oe原料纯度均大于999%。
按设计的
化学组成配比混料.添加蒸髓木.用ZrO:
球唐
z4h.浆科在烘箱中烘干.采用传统的固相反应法在900
r下煅烧^h合成PCI,FN粉傩。
按Pb(}
&O,-CuV2()6(ur(PbO)=85
5%;w【性OI);
9
5%Ⅲ(CuV:
【^)=50“)配料,在550℃F烧
结1h.制得PPL2玻璃。
将制得的玻璃压碎球磨制
得PB{’玻璃粉体。
台成的PCi.FN粉体和PBC玻璃添加剂挂合,加入蒸馏水.再球癌24h。
下燥后
粉料在1・15Mh等静j=叵下制备成直径巧10mnl、离
s~6
innl的圆柱体,然后在l
000~1
100℃空气中
烧结3h。
密度由Archimedes捧水法测定。
烧结
好的样品用x线衍射法(XRD)分折相组成.用扫描电镜(SEM)观察样品的微观结掏.e.和Qf值采
,HHakki-Coleman’s法的TEOll横在5~6GHz额牢下铡定。
采JIi腔体}上在25~80C下测定r
r。
2结果与讨论
罔l为PBC玻璃掺杂量不同、1150℃时.PCLFN样品的XRD图谱。
由圈可知.在1
150c
烧结3h的纯PCI。
FN样品形成单一的正孝}方晶体的钙钍矿结}lI。
当在PCI,FN掺人玻璃PB(:
.且托
万方数据
2…lm
l050
c烧结3h.陶瓷佯品隙土t%捕钙铽目‘结陶
外.H{现了第二棚焦绿打十H.遮住定程度j‘会对舟咆性能产生彤响。
2棚。
I
闰I
I’cI
FN肉瓷蛲站啦XRI)目lH
圈2为PBC玻璃捧杂晡小II司、l050【时.PCLFN样品的SEM瞄瞒,由I目r4知.n.1
080
C
烧结温度F,当^【(PBC)_o匿
5+c时.・%挺监育状况较差。
随玻璃情的增加.品粒发育更完整,陶瓷变得型致柱。
圈2(b)中出现较多的‘I扎可能是山于驶
璃舔加量总体较少.所吼H未能作用到某非批置.造成造些位髓烧结不完全-从而出现+t'iL。
r11w(PBC}05%
(h)w.{PBC)一l0%
Icl”IPBcr
2
Q%
嘲3Ix‘【_FN陶瓷抽SEMI"al#
圈3为FIR玻璃捧杂蚺不同BtPCIFN佯一%
的体积舒度与烧结温度的茭系,Ehlw-¨以看出.’*
”(PBC)=05'口、1000~l
l()0
C时.样品的体积
密度随着烧结温度的升高不断增加.I兑叫萁饶结温度高下1110L。
仉址当u(PBC)一j
o环和
u(PBC)=2
0%.陶瓷样品悼飘密度祚1ojo
f达
最大值,进一步增加烧结温度.体积密度值变化不大。
这说明在1
050
0下陶瓷样品烧结致密。
因此
i4得出PBC玻璃对PCI.FN陶瓷烧结具有促进作用.捧杂”(PBC)>1.0烬-口使PCI.FN陶瓷的烧结
溢度由11
50
o降低至10500。
第2期
顾莹等:
PbO-B20。
一CuV。
06掺杂对(Pb,Ca,La)(Fe,Nb)O。
陶瓷微波介电性能的影响
253
烧结温度,℃
图3
PCLFN陶瓷体积密度与烧结温度的关系
图4为PBC玻璃掺杂量不同时PCLFN样品的e,与烧结温度的关系。
一般微波介质陶瓷致密度的高低在一定程度上决定了其E,的大小,s,随烧结温度和体积密度的增加而增加[131。
由图可见'sr随PBC玻璃掺杂量的变化趋势与体积密度相似。
当w(PBC)=0.5%,e,随烧结温度的升高而不断增加。
其他两组配方在1
000"--1
050℃温度范围内,
£,逐渐增加,随着温度升高到1075℃'ef基本不发生变化,进一步增加温度,其值略有增加。
对于所有掺杂浓度且烧结良好的陶瓷样品,其e。
都很高,即
£,=93.2~108.1。
烧结温度,℃
图4
PCLFN陶瓷£。
与烧结温度的关系
图5为PBC玻璃掺杂量不同时PCLFN样品的Q,值与烧结温度的关系。
一般陶瓷样晶的Qf值与陶瓷中的本征因素(如晶体中的非简谐相互作用)及非本征因素(如相对密度、第二相及氧空位)等有关。
由图可知,当仞(PBC)=0.5%时,随着烧结温度从1000℃增加到1050℃,样品的Qf值先减小后增加,最后在1
075
1
100℃温度范围间基本
保持不变。
而当伽(PBC)=1.0%和硼(PBC)=2.0%,其Qf值随烧结温度的增加变化很小。
w(PBC)=1.0%的PCLFN陶瓷样品Q厂值大
烧结温度,℃
图5
PCLFN陶瓷Qf值与烧结温度的关系
万方数据
于w(PBC)=2.0%的样品。
这可能是由于PBC玻璃的添加量的增加使PCLFN陶瓷样品结晶度变差,导致损耗增大。
图6为PBC玻璃掺杂量不同时PCLFN样品的r,图谱。
纯PCLFN陶瓷1150℃烧结3h的
r,一一4.27×10_6/℃,而添加了PBC玻璃后,当w(PBC)从0.5%增加到2.0%,在1050℃烧结得到的陶瓷样品的r,从4.99增加到9.74
X
10_6/℃。
综上可知,添加叫(PBC)=1.0%,在1050℃
烧结获得的陶瓷综合性能较好,Qf=5
392GHz,
r,=8.18×10—6/℃,£。
=101。
”(PBC)/%
图6
PCLFN陶瓷r,随掺杂量的变化关系
3
结束语
通过添加PBC玻璃,PCLFN陶瓷样品的烧结
温度降低约100℃,同时能保持良好的微波介电性
能。
PCLFN陶瓷在掺入PBC玻璃后,其结构除了主晶相钙钛矿,出现了第二相。
随着PBC玻璃添加量w(PBC)从1.0%增加2.0%,陶瓷的品质因数与频率之积Qf值减小。
当w(PBC)=1.0%、烧结温度l050℃时,可得到优异的综合介电性能:
Q厂=
5392
GHz,rr一8.18×10—6/℃,e,=101。
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万方数据
PbO-B2O3-CuV2O6掺杂对(Pb,Ca,La)(Fe,Nb)O3陶瓷微波介电
性能的影响
作者:
作者单位:
刊名:
英文刊名:
年,卷(期):
顾莹,江永长,杨秋红,金应秀,GUYing,JIANGYongchang,YANGQiuhong,ZHANGSan顾莹,江永长,杨秋红,GUYing,JIANGYongchang,YANGQiuhong(上海大学材料学院,上海,200072),金应秀,ZHANGSan(韩国京畿大学陶瓷工程系,韩国水源442-760)压电与声光PIEZOELECTRICS&ACOUSTOOPTICS2011,33
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