脱硫脱硝方法综述.docx
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脱硫脱硝方法综述
脱硫脱硝方法综述
1.1我国大气污染状况
根据《2005年中国环境状况公报》[1]，我国城市空气质量总体较上年有所好转，但部分城市空气污染仍然严重。
表1.1为1998～2005年我国城市空气质量级别比例统计数据[1～8]。
可以看出，总体来说，达到或超过二级标准的城市比例有较大增加，而劣于三级标准的城市比例显著降低。
这主要是因为近年来我国对燃煤锅炉采取了严格的排放标准，促使有关电厂采用了脱硫设备和更好的除尘装置，促使SO2和大气悬浮颗粒物的平均浓度总体上有所下降[9]。
另外，城区污染性工厂的外迁也是一个不可忽略的因素。
表1.1我国城市空气质量级别比例统计
Tab.1.1Cityproportionofairqualitylevels
项目
1998
1999
2000
2001
2002
2003
2004
2005
统计城市数
323
338
338
341
343
340
342
522
一级标准城市比例（％）
－
－
－
2.9
3.2
3.2
3.2
4.2
二级标准城市比例（％）
27.6
33.1
34.9
30.5
30.9
38.5
35.4
56.1
三级标准城市比例（％）
28.9
26.3
30.1
33.4
34.7
31.5
41.2
29.1
劣三级标准城市比例（％）
43.5
40.6
34.9
33.2
31.2
26.8
20.2
10.6
注：
“－”表示未统计
在2003年之前，我国主要大气污染物排放总量下降趋势明显，但是随着工业及交通的迅速发展，2003年之后各种主要污染物的排放量均呈现明显的上升趋势，这必须引起有关部门的注意。
近年来废气中主要污染物排放量详见表1.2[1～8]。
至今，我国仍未把氮氧化物（NOx）当作主要空气污染物对待，但是氮氧化物污染的加重仍引起了公众的广泛关注。
氮氧化物排放量的增加主要有三个原因：
一是随着交通的发展，汽车尾气排放的NOx迅速增加[10]；二是燃煤过程中NOx控制的研究相对不够深入；三是我国对NOx的排放尚未作出严格的规定[11]。
表1.2全国近年来主要污染物排放量[1～8]单位:
万t
Tab.1.2Dischargeamountofmaincontaminationstheseyears
二氧化硫排放量
烟尘排放量
工业粉尘排放量
合计
工业
生活
合计
工业
生活
1998
2091.4
1594.4
497
1455.1
1178.5
276.6
1321.2
1999
1857.5
1460.1
397.4
1159
953.4
205.6
1175.3
2000
1995.1
1612.5
382.6
1165.4
953.3
212.1
1092.0
2001
1947.8
1566.6
381.2
1069.8
851.9
217.9
990.6
2002
1926.6
1562.0
364.6
1012.7
804.2
208.5
941.0
2003
2158.7
1791.4
367.3
1048.7
846.2
202.5
1021.0
2004
2254.9
1891.4
363.5
1095.0
886.5
208.5
904.8
2005
2549.3
2168.4
380.9
1182.5
948.9
233.6
911.2
1.2氮氧化物的来源及危害
1.2.1来源
NOx的种类很多，主要包括一氧化氮（NO）、一氧化二氮（N2O）、二氧化氮（NO2）、四氧化二氮（N2O4）、五氧化二氮（N2O5）等，造成大气污染的主要指NO和NO2[12]，一般认为NOx中NO约占95％，NO2约占5％。
大气中NOx的来源主要有两方面[13～15]：
（1）天然源
天然源每年生成NOx约5×108吨，高空中的闪电可以使氮气和氧气化合生成NOx，其他天然源还有：
平流层的注入、NH3的氧化、生物质的燃烧和土壤的释放等。
（2）人为源
人为源一年向大气排放的NOx约为5.21×107吨。
人类活动排放的NOx主要来自各种燃料的燃烧过程，其中工业窑炉和汽车排放最多。
此外，硝酸的生产或使用过程、氮肥厂、有机中间体厂、有色及黑色金属冶炼厂的某些生产过程也有NOx的生成。
燃料燃烧时，生成NOx的途径有二种：
一是在高温下空气中的氮被氧化,生成热力型NOx，温度越高、氧的浓度越大，NOx的生成量越大；二是燃料中各种氮化合物、吡啶（C5H5N）、呱啶（C5H11N）和煤中的链状和环状含氮化合物等，被分解生成燃料型NOx。
由燃料燃烧生成的NOx主要是NO，而在一般锅炉中只有10%的NO被氧化成NO2，主要反应如下:
（1.1）
（1.2）
（1.3）
（1.4）
1.2.2危害
1.2.2.1NOx对人体健康的影响
（1）NO对人体健康的影响[16]
NO与血红蛋白（Hb）的结合能力比CO大百多倍,NO对人的生理影响还不十分清楚。
对动物的高浓度NO试验证明，NO与血红蛋白结合后，可以生成变性血红素[Met·Hb]和一氧化氮血红蛋白（NOHb）。
（2）NO2对人体健康的影响[16,17]
表1.3介绍了各种浓度的NO2对人体的影响。
NO2是对呼吸器官有刺激的气体，NO2常常导致各种职业病，较常见的是由急性高浓度NO2中毒引起的肺水肿，以及由慢性中毒而引起的慢性支气管炎和肺水肿。
某些中毒病例中还表现出全身性的症状，如血压降低、血管扩张、血液中生成变性血红素，以及对神经系统的麻醉作用等。
NO2对人体的影响还与其他污染物的存在有关。
如果NO2与SO2和悬浮颗粒物共存时，其对人的影响比单独NO2对人体影响严重得多，而且大于各单个污染物的影响之和。
对人体的实际影响是这些污染物之间的协同作用。
NO2的悬浮微粒容易侵入肺部，沉积率很高，可导致呼吸道及肺部病变，出现气管炎、肺气肿及肺癌等症状。
表1.3各种浓度的NO2对人体的影响
Tab.1.3NO2’sinfluencetomanofdifferentconcentration
中毒程度
NO2（ppm）
影响
轻度中毒
5～10
闻到强烈的刺激性臭味
15～25
眼、鼻、呼吸道受到刺激，人只能短时间忍受
中度中毒
50
刺激强烈，1min内呼吸异常
80
3～5min引起胸痛、恶心，咳嗽反复发作，引起肺气肿
重度中毒
100～150
短时间内有生命危险，1h内会因肺气肿死亡
250
很短时间即可死亡
1.2.2.2NOx对环境的污染
（1）酸雨[12,18]
酸雨是大气污染物排放、迁移、转化、成云和降雨等综合过程的产物，形成酸雨的主要物质是NOx和SO2。
高温燃烧生成的NO排入大气后，大部分转化为NO2，遇水生成HNO3和HNO2，过程如下：
（1.5）
（1.6）
形成的HNO3和HNO2在一定的条件下随降雨到达地面，造成土壤、湖泊、河流酸化，土壤贫瘠化，建筑物石料和金属材料的腐蚀，农作物的损坏等危害。
（2）温室效应
自然界微生物的活动、化肥的使用、树木的燃烧、农作物的残根和矿物燃烧，以及平流层超音速飞机飞行产生的N2O，是一种主要的温室气体。
N2O在空气中可以存在170年，其温室能力是CO2的100倍，它能够强烈的吸收地面放出的长波辐射，导致温室效应的加剧，从而对气候、生态环境及人类健康带来不良影响。
（3）臭氧层破坏
臭氧层中的O3是太阳紫外辐射的一种过滤器，能强烈吸收波长220～330nm的紫外辐射，防止这些紫外线到达地球表面，以免对地面生物造成伤害。
而NO会破坏臭氧层，其反应如下：
（1.7）
（1.8）
（1.9）
NO按上述反应式不断循环，使O3分解，造成臭氧层的破坏。
（4）光学烟雾
光化学烟雾的主要污染源是NOx，由高温燃烧产生的NO，在空气中一部分转化为NO2，来自太阳的光子（波长310nm左右）激发NO2，产生光化学反应，NO2被分解为NO和氧原子，光化学烟雾的循环就开始了，其反应如下：
（1.10）
（1.11）
（1.12）
光化学烟雾会刺激眼睛、鼻子、气管及肺等器官，发生眼红流泪、气喘、咳嗽等症状。
1.3硫氧化物的来源及危害
1.3.1来源
硫氧化物包括二氧化硫（SO2）和三氧化硫（SO3），以SO2为主。
SO2主要来源于含硫燃料的燃烧过程，其中只有1％～5％被氧化成SO3。
火力发电厂是生成SO2的主要来源，而小型取暖炉和民用煤灶产生的SO2也不容忽视。
虽然单个排放量不大，但其排放高度低、排放点分散且数量多，不易扩散，是地面低空SO2的主要来源。
冶金、钢铁、化工、炼油特别是硫酸的生产过程也是SO2的重要来源[19,20]。
1.3.2危害
1.3.2.1对人体健康的危害[19]
SO2是一种无色的中等强度刺激性气体。
低浓度SO2的主要影响是造成呼吸管道管腔缩小，呼吸加快，并且每次呼吸量减少。
浓度较高时，会出现喉头感觉异常，并出现咳嗽、喷嚏、咳痰、声哑、胸闷、呼吸困难、呼吸道红肿等症状，造成支气管炎、哮喘病，严重的可引起肺气肿，甚至死亡。
当大气中二氧化硫的浓度为5×10-8～10-6时，SO2浓度和接触时间同患病及死亡率增加的关系，可由以下近似关系式估算出：
患病率增加（1.13）
死亡率增加（1.14）
式中：
1.3.2.2对植物的危害
大气中不同浓度SO2对植物的危害情况详见表1.4。
植物受害程度，与二氧化硫的浓度和作用时间有关。
经验指出，当二氧化硫使植物开始受害的浓度和暴露时浓度为2×10-8～5×10-7时，这种比例关系近似遵循下式：
（1.15）
式中：
——暴露时间，h
1.3.2.3对器物的危害
SO2及其生成的酸雾、酸滴等，能使金属表明产生严重的腐蚀，使纸制品、纺织品、皮革制品等腐蚀破碎，使金属涂料变质，降低其保护效果。
涂料与SO2、H2S等接触，能化合成硫化铅，使白铁皮屋顶变成黑屋顶，使油画等美术作品失去艺术价值。
另外，SO2与其他气体导致的酸雨会使CaCO3类材料损坏。
表1.4SO2对植物的影响
Tab1.4TheinfluenceofSO2toplants
浓度
影响
0.15
连续暴露72h，硬质小麦和大麦产量分别比对照少42％和44％；相同条件下春小麦产量无影响
0.2～0.3
短时间暴露一般植物无影响，但持续暴露150h，则苜蓿、菠菜等将死亡，针叶树常长期在此浓度下将减慢生产速度10％～20％；当＝0.3×10时，近3h果树可出现受害症状
0.4
敏感性植物如苜蓿、荞麦等在数小时内出现受害症状，地衣苔藓几十小时内完全枯死
0.5
一般植物可能发生危害，番茄6h内受害，树木在100h以上受害
0.8～1
菠菜在3h内受害，树木在数十小时内受害，特别是针叶树，出现明显症状
3～5
许多植物在5～15h出现记性受害症状
6～7
某些抗性强的植物在24h内受害
10
许多植物可能出现急性危害
20
许多农作物、蔬菜发生严重急性危害，明显减产，树木大量落叶
30～50
接触15～30min可使各种树木严重受害，农作物、蔬菜等卷叶枯死
50～70
部分植物因受害特别严重，无法恢复生长，逐渐死亡
100以上
各种植物在几小时内死亡
1.4烟气脱氮技术
控制NOx排放的技术措施可以分为两大类：
一是所谓的源头控制，其特征是通过各种技术手段，控制燃烧过程中NOx的生成反应；另一类是所谓的尾部控制，其特征是把已经生成的NOx通过某种手段还原为N2，从而降低NOx的排放量。
源头控制技术有低NOx燃烧技术、两级燃烧技术、空气分级燃烧技术、烟气再循环技术等[13,21]。
源头控制往往难以达到排放标准，故尾部控制，即采取合适的烟气脱氮技术，以降低NOx的排风量具有重大意义。
目前的烟气脱氮技术主要有选择性催化还原法、选择性非催化还原法、炭还原法、催化分解法等，以下将分别介绍[22～25]：
1.4.1选择性催化还原法（SCR）脱氮
SCR过程通常以氨、烷烃或CO作还原剂，其中氨用得最多。
还原剂通常在空气预热器的上游注入含NOx的烟气。
以氨气作还原剂为例[13,26～29]，在含有催化剂的反应器内NOx被还原为N2和水，催化剂的活性材料通常由贵金属、碱性金属氧化物、炭材料等组成。
NOx被选择性的还原，如下所示:
（1.16）
（1.17）
在无氧或缺氧状况下反应式（1.16）转化为下面的反应：
（1.18）
反应式（1.18）可看成反应式（1.16）与反应式（1.1）的叠加。
SCR反应随着温度的变化，会有很多副反应发生，这些反应的发生会影响脱氮效果，如：
（1.19）
（1.20）
（1.21）
（1.22）
一般认为，在典型的SCR反应条件下，NH3/NO接近1、氧气含量较低、反应温度小于400°C、催化剂活性较高时，式（1.16）代表了化学计量式，即NO和NH3按照1：
1的摩尔比进行转化，生成N2。
副反应的发生表明SCR反应在某些条件下选择性不好，会产生一些N2之外的产物（主要是N2O）。
在典型的SCR反应条件下，N2O主要通过反应（1.19）产生。
目前，一些学者正在对反应（1.20）进行深入研究，因为在理论上它可以被用来在减少SCR反应器之后的NH3泄漏（在NH3过量时），这样就无需再向混合气体中加入另外的氧化气，并且避免了二次污染物的产生。
这即所谓的SCO（selectivecatalyticoxidationofammonia）反应。
许多对SCR反应具有活性的催化剂，在稍高温度下，也对SCO反应也具有催化活性。
反应（1.22）已被应用于硝酸的工业生产中，工业生产时一般用铂作催化剂，但研究表明，很多过渡金属氧化物也对反应（1.22）有催化活性。
SCR工艺费用较低、脱氮效率较高，因此具有较好的应用前景。
1.4.2选择性非催化还原法（SNCR）脱氮
在选择性非催化还原法脱氮工艺中，尿素或氨基化合物作为还原剂将NOx还原为N2。
因反应通常发生在较高的反应温度下（930-1090℃），能够产生一个很高的活化能，因而不必使用催化剂。
还原剂通常注入炉膛或者紧靠炉膛出口的烟道。
以氨作还原剂时，主要的化学反应为：
（1.23）
（1.20）、（1.22）等副反应同样存在，这将消耗部分氨。
因此，氨必须注入最适宜的温度区内，保证式（1.23）为主要反应。
若温度超过930～1090℃的范围，反应（1.20）、（1.22）将成为主要反应，并导致被还原的NOx减少。
工业运行的数据表明，SNCR工艺的NO还原率较低，通常在30～60％之间。
1.4.3炭还原法
该法利用炭为还原剂还原废气中的NOx，与NH3选择性催化还原法相比,炭价格比较便宜，来源很广，也不存在催化剂中毒的问题[30,31]。
当气源中O2含量较高时，虽然炭消耗量很大，但O2和NOx与炭的反应都是放热反应，消耗定量的炭所放出的热量与普通燃烧过程基本相同，因此这部分反应热量可以回收利用。
利用炭质固体还原NOx是基于下述反应：
（1.24）
（1.25）
当尾气中存在O2时，O2与炭反应生成CO，CO也能还原NOx：
（1.26）
（1.27）
动力学研究表明，O2与炭的反应先于NO与炭的反应，故尾气中O2的存在使炭耗量增大。
不少人企图控制O2与炭的反应，或用催化剂改变NO和O2与炭的反应活性顺序，但至今没有取得令人满意的结果。
1.4.4催化分解法
以上方法都会消耗大量的还原剂，如果能将NOx直接催化分解为N2和O2，便可达到既消除污染，又节约能源和资源的目的。
催化分解法正是基于这种思想而展开研究的。
对NOx的分解有催化作用的组分有铂系金属、过渡金属、稀土金属及其氧化物等。
有些催化剂的分解效率高但不能持久，主要原因是NOx分解后产生的氧不易从载体上脱除，易使催化剂丧失活性。
用炭代替传统的载体物质（Al2O3和SiO2等）制成脱硝催化剂，炭易与氧结合为气态物质CO、CO2等，可使氧从炭的表面脱除，从而避免催化剂表面上的活性中心因吸附氧而中毒。
另外，炭本身就是还原剂，它易于将NO2还原为NO或N2O。
但因反应过程消耗炭载体，该催化剂寿命将取决于炭的消耗速度，尤其是对氧含量较高的气体，寿命较短，该法还在进一步的研究中。
1.4.5其他烟气脱氮技术
其他烟气脱氮技术包括液体吸收法、等离子体活化法等，部分将在第一部分第6节介绍，本节不再赘述。
1.5烟气脱硫技术
硫氧化物的控制技术分为燃烧前脱硫技术、燃烧中脱硫技术和烟气脱硫（FGD）技术，其中烟气脱硫技术是世界上唯一大规模商业应用的脱硫技术，目前研究开发的烟气脱硫技术达100多种，工业化的有十几种。
以下将简要介绍几种常用的脱硫技术[32,33]。
1.5.1石灰石/石灰湿法
石灰石/石灰湿法脱硫技术由于吸收剂来源广泛、价廉易得。
在湿法FGD领域中得到了广泛应用，且占据着主导地位。
该法以石灰石或石灰浆液作脱硫剂，在吸收塔内与含有SO2的烟气进行充分接触，浆液中碱性物质与SO2发生化学反应生成亚硫酸钙和硫酸钙，从而去除烟气中的SO2。
1.5.2双碱法
双碱法与石灰石/石灰法的总体效果相同，即从烟气中脱除SO2，消耗石灰石或石灰，产生亚硫酸盐或硫酸盐浆液[34]。
但中间步骤不一样，双碱法中SO2的吸收和泥浆的沉淀反应完全分开，从而避免了吸收塔的堵塞和结垢问题。
1.5.3氨法
湿式氨法烟气脱硫采用氨作为SO2吸收剂，主要优点是脱硫剂利用率和脱硫效率高，且可以生产副产品。
但氨易挥发，使吸收剂耗量增加，产生二次污染。
此外还存在成本高、易腐蚀、净化后尾气中含气溶胶等问题。
根据吸收液再生方法不同，可分为氨－酸法、氨－亚硫酸铵法和氨－硫铵法等。
通常氨法烟气脱硫过程分为SO2的吸收和吸收液处理两部分。
首先将氨水通入吸收塔中，使其与含SO2的废气接触，发生吸收反应。
随着吸收过程的进行，吸收液的吸收能力下降，这时需补充氨。
1.5.4喷雾干燥法
喷雾干燥法烟气脱硫技术是20世纪80年代发展起来的一种新兴脱硫工艺，由美国Joy公司和丹麦的NitroAtomizer公司共同开发。
目前世界上配置这种脱硫工艺的发电机组容量已超过15000MV，投入正常运行的超过6000MV。
该法主要用于燃用低硫煤的电厂烟气脱硫，近年来也进行了高硫煤的旋转喷雾脱硫研究工作。
该法利用喷雾干燥的原理，将吸收剂雾化喷入烟气中，吸收剂为分散相，烟气为分散介质，吸收剂和热烟气在吸收塔内发生传质和传热，实现脱硫目标并分离脱硫废渣。
1.5.5金属氧化物吸收法
一些金属（如Mn，Zn，Fe，Cu等）氧化物可作为SO2的吸收剂。
金属氧化物吸收SO2可采用干法或湿法。
干法脱硫属传统工艺，脱硫率较低，目前各国致力于研究如何增加其活性、提高效率；湿法脱硫多采用浆液吸收，吸收SO2后的含亚硫酸盐－亚硫酸氢盐的浆液，在较高温度下热分解，可再生出浓SO2气体，便于加工为硫的各种产品。
常见的有氧化镁法、氧化锌法和氧化锰法等。
1.6烟气同时脱硫脱氮技术
传统的烟气同时脱硫脱氮技术是石灰石－石灰法湿式脱硫技术和选择性催化还原法脱氮技术的组合，德国、日本、美国等国家多采用此法[35]。
但此法在实际运行中有0.02％～2％的SO2被氧化为SO3，这些SO3易与CaO和氨反应生成硫酸钙和铵盐，引起催化剂表面结垢，从而降低脱氮率；同时耗水量大，且必须进行排水的深度处理；而生成的铵化合物有堵塞系统等弊病，阻碍了该组合法的推广应用。
目前，各国都在积极开发优于传统组合法的烟气同时脱硫脱氮技术，一般分为干法和湿法两大类[36]。
1.6.1湿法
传统的湿法脱硫工艺可脱除90%以上的SO2，但由于NO（在通常燃烧工况下生成烟气中90%以上的NOx为NO）在水中的溶解度很低，致使NOx难以被脱除。
所以湿法联合脱除工艺主要解决NOx的转化和吸收问题[37]。
1.6.1.1氧化吸收法
氧化吸收是将烟气先通过强氧化性环境，将NO氧化成NO2，再用碱液吸收。
Kobayashi等[38]在1977年就采用一些有机和无机试剂去除NOx，结果表明：
KMnO4、NaClO2、O3和H2O2均能将NO氧化为NO2。
目前，应用较多的氧化剂主要有KMnO4、HClO3、NaClO2、黄磷等[39～45]。
吸收的碱液一般采用Na2S或NaOH。
现简单介绍湿式氯酸氧化工艺：
氯酸氧化（Tri－SOx－NOx－Sorb）工艺，采用氧化吸收塔和碱式吸收塔2段脱除系统，在前塔中采用电解NaClO3得到的HClO3来氧化NOx、SO2和有毒金属，后塔作为后续工艺采用Na2S和NaOH吸收残余的酸性气体。
该工艺脱硫率达98%脱氮率达95%以上，而且还可以脱除一些如As、Be、Cd、Cr、Pb、Hg、和Se等有毒微量金属元素。
缺点是采用强氧化剂容易腐蚀设备，且产生的酸性废液回收处理困难。
1.6.1.2络合吸收法
络合吸收法是向溶液中添加络合吸收剂，以提高NO的溶解度。
由于NO在中性或碱性溶液中的溶解度很低，向现有湿法脱硫的碱性或中性溶液中加入液相络合吸收剂，与NO发生络合反应，可增大NO在液相中的溶解度。
目前研究较多的为Fe（Ⅱ）EDTA（EDTA，乙二胺四乙酸）络合物吸收和含有—SH的亚铁络合吸收同时脱硫脱氮。
（1）Fe（Ⅱ）EDT络合吸收法[46,47]
Sada等发现：
一些金属络合物如Fe（Ⅱ）EDTA等可与溶解的NOx迅速发生反应，能促进NO的吸收。
之后，国外对Fe（Ⅱ）EDTA络合吸收NO进行了深入研究。
Argonne国家实验室开展了湿法同时脱硫脱氮的研究，用Fe（Ⅱ）EDTA金属螯合物作为添加剂，溶解的NO可迅速与Fe（Ⅱ）EDTA反应，形成复杂的化合物Fe（Ⅱ）EDTA·NO。
将含有NO和SO2的烟气通过含有Fe（Ⅱ）EDTA螯合物的溶液，燃煤烟气中的NO与Fe（Ⅱ）EDTA反应形成亚硝酰亚铁螯合物，配位的NO能够和溶解的SO2及O2反应生成N2、N2O、连二硫酸盐、硫酸盐、各种N－S化合物和铁（Ⅲ）螯合物。
1993年，在美国能源部资助下，Benson等在Dravo石灰公司进行了Fe（Ⅱ）EDTA同时脱硫脱氮的研究。
吸收剂为质量分数6%的氧化镁增强石灰，脱硝率大于60%，脱硫率为99%。
Fe（Ⅱ）EDTA价廉易得，但由于添加剂中铁离子容易被水中的溶解氧或化合物Fe（Ⅱ）EDTA·NO中分解出来的官能团氧化，从而使Fe（Ⅱ）失去活性。
实际操作过程中需向溶液中加入抗氧剂或还原剂，抑制铁离子氧化。
同时络合剂需要不断再生才能循环使用，其再生速率慢，反应过程中要损失和生成难处理的副产物,影响了其工业推广应用。
（2）半胱氨酸亚铁溶液吸收法[49～50]
Chang等发现含有—SH基团类亚铁络合物的抗氧化性能很好，对NO也有很好的吸收速率，提出用含有—SH基团的亚铁络合物作为吸收液，可解决用Fe（Ⅱ）EDTA络合吸收剂中二价铁氧化失活问题。
含有—SH基团亚铁络合物中研究较多的为半胱氨酸亚铁溶液。
在中性或碱性条件下，半胱氨酸亚铁主要以Fe（CyS）2络合物形式存在。
Fe（
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