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列号

123456

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

111111

122222

133333

144444

155555

212345

223451

234512

245123

251234

表1.L25(56) (续)

11

12

13

14

15

16

17

18

19

20

21

22

23

24

25

313524

324135

335241

341352

352413

414253

425314

431425

442531

453142

515432

521543

532154

543215

554321

十分明显,不计重复试验总共需做52=25次试验。

观察此表,可知有如下特点:

1)每个因素的水平都重复了五次试验;

2)每两个因素的水平组成了一个全面试验方案。

这两个特点反映了试验点在试验范围内排列规则整齐,人们称为“整齐可比”,另一方面,这些试验点在试验范围内散布均匀,人们称此特点为“均匀分散”。

正交设计的优点本质上来自“均匀分散,整齐可比”这两个特点。

4.均匀设计法

1978年,我国七机部由于导弹设计的要求,提出了一个五因素的试验,希望每个因素的水平数要多于10,而试验次数又不超过50。

为了解决这一问题,我国数学家方开泰和王元教授经过几个月的共同研究,应用数论方法,舍弃正交设计的“整齐可比”性,创造了只考虑试验点在试验范围内的均匀散布的一种试验设计方法,即所谓“均匀设计”,很好地解决了七机部的导弹设计问题。

均匀设计可按均匀设计表及相应的使用表安排试验。

所谓均匀设计表是根据均匀设计理论得到的,类比正交设计表,记为Un(qm),n总试验次数,q各因素的水平数,m可能安排的因素数。

例如,我们前面提到的Cu13X分子筛的制备问题,就可以用如下的U5(54)表来安排。

表2.U5(54)

1234

1

2

3

4

5

2413

3142

4321

5555

由该表我们可以看到:

该法有其独特的布点方式,其特点有:

1)每个因素的每个水平做一次且仅做一次试验;

2)任两个因素的试验点点在平面的格子点上,每行每列有且仅有一个试验点;

3)均匀设计表任两列组成的试验方案一般并不等价。

此点要求每个均匀设计表必须有一个附加的使用表;

4)当因素的水平数增加时,试验数按水平数的增加量在增加。

二、均匀设计表的构造

均匀设计表是一个方阵。

设方阵有n行m列,每一行是{1,2,·

·

n}的一个置换(即1,2,·

n的重新排列),表的第一行是{1,2,·

n}的一个子集,但不一定是真子集。

可以用好格子点法来构造符合上述定义的均匀设计表。

方法如下:

1.给定试验次数n,寻找比n小的整数h,且使n和h的最大公约数为1,符合这些条件的正整数组成一个向量h=(h1,h2,·

hm)

例如:

n=7,h=(1,2,3,4,5,6);

n=9,h=(1,2,4,5,7,8)

2.均匀设计表的第j列由下法生成

uij=ihj[modn]

这里[modn]表示同余运算,若ihj超过n,则用它减去n的一个适当倍数,使差落在[1,n]之中。

ihj可以递推生成:

uij=hj

ui+1,j=uij+hj 若uij+hj≤n

ui+1,j=uij+hj-n 若uij+hj>

n

i=1,2,·

n-1

例如,对于n=7,h=(1,2,3,4,5,6)而言,有:

若h4=4,则u14=4,u24=u14+h4-n=8-7=1,u34=u24+h4=5 [modn]

u44=u34+h4-n=9-7=2,u54=u44+h4=6,u64=u54+h4-n=10-7=3 [modn]

u74=u64+h4=7 [modn]

依此类推,易得uij(i=1,·

,n;

j=1,2,3,4,5,6),於是得U7(76)如下:

表3.U7(76)

123456

1

2

3

4

5

6

7

246135

362514

415263

531642

654321

777777

这样生成的均匀设计表特记作Un(nm),向量h称为该均匀设计表的生成向量,有时为强调h的作用,将Un(nm)记成Un(h)。

给定n,相应的h可如上述方便地求得,从而m也即确定,故m是n的一个函数,其曾由欧拉研究过,称为欧拉函数,记为E(n)。

由数论得出下列结论:

1)当n为素数(一个正整数,它与其所有比它小的正整数的最大公约数均为1)时,E(n-1)=n-1。

2)当n为素数幂时,即n可表成n=pL,p素数,L正整数,有

E(n)=n(1-) 例,n=9,可表为n=32,于是E(9)=9(1-)=6

3)若n不属于上述两种情况,n一定可表为不同素数的方幂积,即

n= 这里为不同素数,为正整数。

这时

E(n)=n(1-)(1-)…(1-)

例如,n=12,可表为n=22×

3,于是

E(12)=12(1-)(1-)=4,即U12最多只可能有4列。

上述三种情形中,以素数情形为最好,最多可能获得n-1列;

非素数情形,上述表的结构中永远不可能有n-1列。

王元,方开泰(1981年)建议,对n=偶数情形,均匀设计表由n+1的U表去掉最后一行来构造。

例如,可将U7(76)表的最后一行去掉构造U6表如下:

表4.U6(66)

为和由好格子点法构造的U6表[即U6(66)]相区别,上述方法构造的U6表记为,两者关系和各自特点如下:

1)所有表是由Un+1表中划去最后一行而得

2)Un表的最后一行全部由水平n组成,表的最后一行则不然

3)若n为偶数,表比Un表有更多的列

4)若n为奇数,则表的列数通常少于Un表

5)表比Un表有更好的均匀性,应优先采用表

6)若将Un或的元素组成一个矩阵的秩最多分别为及。

三、均匀性准则和使用表的产生

1、均匀性准则—偏差(略)

2、均匀设计使用表的产生——整数同余幂法

我们已经知道,产生均匀设计使用表,实际上就是从Un(nm)中选出S列,使其相应的均匀设计有最小的偏差。

当m和S较大时,从m列中取出S列的数目有之多,要比较这么多组点集的均匀性,工作量很大。

故需有简化计算和近似求解的方法,这里介绍整数同余幂法。

令a为小于n的整数,且a,a2(modn),…,at(modn)互不相同,at+1=1(modn),则称a对n的次数为t。

21=2,22=4,23=3,24=1(mod5) 则2对5的次数为3。

31=3,32=9,33=5,34=4,35=1(mod11) 则3对11的次数为4。

一般若a对n的次数大于或等于S-1,且(a,n)=1,则可用

(a0,a,a2,…,aS-1)(modn)

作为生成向量,故a称为均匀设计的生成元。

在一切可能的a(最多n-1个)中去比较相应实验点的均匀性,工作量则大大减少,理论和实践都证明,这种方法获得的均匀设计使用表仍能保证设计的均匀性。

于是,只要求得最优的a,给定n和S,便可获得生成向量,从而获得相应的均匀设计表及使用表。

附录1给出了奇数n(5≤n≤31及n=37)的Un表生成元及其相应均匀设计的偏差。

同时对偶数n(6≤n≤30)给出了表的生成元和相应均匀设计的偏差。

附录2给出了奇数n的表的生成向量和相应均匀设计表的偏差。

由附录1和附录2,我们即可获得一系列均匀设计表或Un及其使用表。

例如由试验需要构造U9(95)均匀设计表及使用表,则根据附录1示知:

n=9,m=4,a=2,故U9(95)的第一行元素为1,2,4,8,7;

按升幂排列成1,2,4,7,8。

利用前已述及的求Uij的递推公式求算Uij,即得到如下U9(95)表:

表5.U9(95)

12345

6

7

8

9

12478

24857

36336

48715

51284

63663

75142

87521

99999

综合考虑m=2,a=4及m=3,a=4的情况,易得到下列的相应使用表及偏差

表5.U9(95)的使用表

S

列号

D

13

0.1944

134

0.3102

1235

0.4066

四、混合水平的均匀设计

在多因素试验中,由于试验精度的限制,很多情况下各因素允许的水平数不同,有的因素水平多,有的少。

例如;

微波加热离子交换法制备Cu13X分子筛,微波加热功率,交换时间可以取8水平,而交换液浓度,在试验范围内,取8水平难于精确控制,所以取4水平,这时如何进行均匀设计呢?

我们可以采用拟水平法,即在安排交换液浓度这个因素时,令1,2水平为1水平;

3,4为2;

5,6为3;

7,8为4(也有不少人令1,5为1;

2,6为2;

3,7为3;

4,8为4),这样形成一个混合水平的均匀设计表:

表6.U8(82×

4)

123

2

144

283

332

471

8

524

663

712

851

D

0.2310

可见,通过拟水平法,可以由或Un表得到相应的混合水平表,只是通常偏差比原或Un表的略大。

五、均匀设计的数据分析

均匀设计的数据分析需要用回归分析。

回归分析是数据分析的有力工具,它能揭示变量之间的相互关系,其方法和理论十分丰富,请参考有关书籍。

如参考文献24,25,26。

在此不再祥述。

六、均匀设计的应用

当我们的试验是为了揭示变量Y(通常称为目标函数)与各因素之间的定性关系及寻求最优工艺条件时,即可考虑应用均匀设计,特别是各因素的水平较多时。

应用均匀设计的一般步骤如下:

1.根据试验目的,选择合适的因素和相应的水平;

2.选择适合该试验的均匀设计表;

3.根据该均匀设计表的使用表从中选出列号,将因素分别安排到这些列号上,并将这些因素的水平按所在列的指示分别对号,则试验就安排好了;

4.按试验安排进行试验;

5.将所得试验结果进行回归分析,找出变量Y与各因素间的函数关系;

6.根据5.函数关系,即可求出最优条件;

7.进行最优条件的验证试验。

例如,我们前面述及的制备Cu13X分子筛的例子。

根据揭示变量Y(交换度)与各因素间定性关系及寻求最优工艺条件的目的,确定因素及各因素的水平如下:

表7.试验选取因素及其水平

因素

水平

1

2

3

4

5

6

7

8

微波加热功率(W)

130

195

260

325

390

455

520

585

微波加热时间(min)

9

10

11

12

交换液摩尔浓度(mol/L)A

A:

1,2,3,4分别为0.04015,0.0803,0.12045,0.1606

于是,选择U8(82×

4)表安排试验后,进行试验。

试验安排及结果如表8所示:

表8.实验安排及结果

交换度(%)

因素

实验号

微波加热功率

交换时间

交换液摩尔浓度

瓦(W)

分(min)

(mol/L)

1

(1)130

(4)12

(4)0.1606

85.87

2

(2)195

(8)8

(3)0.12045

70.69

3

(3)260

(3)11

(2)0.0803

64.54

4

(4)325

(7)7

(1)0.04015

42.20

5

(5)390

(2)10

88.44

6

(6)455

(6)6

80.34

7

(7)520

(1)9

72.45

8

(8)585

(5)5

44.90

根据表8所得结果,进行回归分析,得回归方程及有关参数为:

Y=8.998078+3.59272E-03X1X2+703.3843X3-1738.756X32

R2=0.9917402 E=2.955602

B1=3.59272E-03 t1=3.39357

B2=703.3843 t2=5.278871

B3=–1738.756 t3=–2.651528

在实验范围内,利用计算机对上述方程寻优可得:

当微波加热功率为520瓦,交换时间为12分钟,交换液摩尔浓度为0.1606摩尔/升时,预测的交换度已达99.44%,实际上,目前交换度达95%以上已足可满足实际需要,从节能考虑可将微波交换功率或交换时间取低一个水平为优化条件,就是说,微波交换功率取455瓦或交换时间取10分钟,而交换液摩尔浓度取最大水平值0.1606摩尔/升。

在上述优化条件下作验证实验所得结果及回归方程预测值列于表9。

表9.验证实验结果与回归方程预测值的比较

实验条件

交换度(%)

微波交换功率

交换液摩尔浓度

实验值

预测值

9

101.24

0.1606(mol/L)

96.73

12分阶段

455瓦

10

96.84

12

91.50

13

96.97

11

520瓦

10分

0.1606(mol/L)

98.14

95.8

由表9可知,10,11,13三次实验结果与预测值的偏差都小于剩余标准差E(2.955);

9,12两次实验结果与预测值的偏差较大,分别为4.51和-5.23,但二者绝对值都小于5.91(2E),而除11号实验外,另外四次验证实验结果的平均值为96.64,与回归方程预测值偏差仅为-0.09。

总之,预测值和实验值符合较好。

这时我们可以得出如下结论:

1.在实验考查范围内,影响Cu2+与13X中的Na+离子交换反应的主要因素是:

微波加热功率和交换时间的交互作用,交换液浓度。

而交换液浓度影响呈二次函数关系。

2.较优的交换条件为:

微波加热功率为455或520瓦,交换时间为10~12分钟,交换液浓度为0.1606摩尔/升。

在此条件下铜离子交换度可达96%以上。

3.均匀设计可以成功地应用于研究微波加热离子交换反应,是个获得寻找优化条件的好方法。

七、参考文献

1.方开泰(1978),均匀设计—数论方法在试验设计中的应用,概率统计通讯,第一期,56―97,中国科学院数学研究所,北京.

2.方开泰(1980),均匀设计—数论方法在试验设计中的应用,应用数学学报,3,363―372.

3.丁元(1986),均匀设计优良性初探,应用概率统计,2,153―160.

4.蒋声.陈瑞琛(1987),拉丁方型均匀设计,高等应用数学学报,2,No.4.

5.陈瑞琛(1989),利用置换作循环拉丁方型设计,高等应用数学学报,4,No.4.

6.方开泰.郑胡灵(1992),均匀性的新度量―最大对称差准则,应用概率统计,8,2―16.

7.张金廷(1993),混料均匀设计,应用概率统计,9,168―175.

8.堵盘兴(1989),均匀设计法,陕西化工,No.3.

9.赵弈殊(1988),均匀设计表及其使用表的构造,战术导弹技术,No.4,53―58.

10.王鹏.王玉珠.沈建民(1989),均匀设计及其在药学中的应用,沈阳药学院学报,6,297―306.

11.张季纶.王晓琪(1983),均匀设计在纺织工业上的应用,纺织学报,No.2,174―178.

12.隋治华.徐荣华.计志忠(1987),环戊酮2–羟甲基化的均匀设计方法,化学通报,7,29―30.

13.李伯勇等(1988),应用均匀设计研究天冬甜精中间体合成工艺,医药工业,19,9―11.

14.丁学杰等(1991),均匀设计在精细化工工艺研究中的应用,精细化工,8(4),1―4.

15.张效禹等(1991),均匀设计与统计调优在五氧化二钒回收中的应用,山西化工,No.2,48―49.

16.汪誉铣.孙萍(1993),均匀设计在研制快速淬火油中的应用,应用概率统计,9,106―108.

17.曾昭钧(1991),均匀设计及其在制药化学中的应用(Ⅰ),(Ⅱ),中国药物化学杂志,1

(1)68―75,1

(2)72―80.

18.关中玉.宋桂菊(1993),PID参数的均匀设计,自动化仪表,14(4),13―16.

19.李卫民.金

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