介质的非线性极化.docx
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介质的非线性极化
第2章介质的非线性极化
本章主要问题：
•光在介质中传播的波动方程有哪些不同形式？
•介质极化率如何定义，有那些对称性质？
•极化率实部和虚部有何物理意义，其间有何关系?
2.1非线性介质的波方程
2.1.1非线性介质的麦克斯韦方程
光波在非性线介质中传播时也服从麦克斯韦方程:
式中E、D一一电场强度、电感应强度
H、B—磁场强度、磁感应强度
P>M一电极化强度、磁极化强度
£°、Ao—真空介电系数、真空磁导率
—电导率（代表介质的吸收损耗）
电流密度,
P——自由电荷密度
V-J+—=0（2.1.8）
dt
在非线性介质中，P可以展开为E的幕级数：
P=勺必⑴•E+£./2}:
EE+勺才⑶:
EEE+.…（2.1.9）
是n阶电极化率，它是个n+1阶张量。
极化强度P可分成线性和非线性两部分，其非线性部分就是极化强度的高次项之和，以P、L表示，则
P=£肱"•E+P、y°（2.1.10）
Q
将式（2.1.10）代入（2.1.5）可得
D=s（）E+£tox'!
'-E+Pnl=£-E+Pnl,（2.1.11）
这里
*窃（1+厂）（2.1.12）
是介质的线性介电系数；其中力⑴是线性极化率。
在各向异性介质中才⑴和£二者
都是复数二阶张量。
一般非线性介质是绝缘体（丿=0,p=0）和非磁性材料（M=0）,
则非线性介质的麦克斯韦方程组可表为：
「厂cH
WE-“u
ot
（2.1.13）
oD
VxTf=——+（jEdt
（2.1.14）
D=sE+PyL
（2.1.15）
1.2各向异性介质的时域波方程
将（2.1.13）的两边进行Vx运算，再将式（2.1.14）代入,
并用式（2.1.15）得
厂厂厂dEd2sEd2PNL
VxVxE+//ocr_+〃（j—“u「。
ctcrcv
（2.1.16）
这就是描述光在各向异性非线性介质中传播的时阈波动方程。
该方程比线性波动方程仅多了右边的一项。
相当存在一个次波源。
第二项与介质的吸收损耗有关,若介质为无损耗的，即b=0,再利用c=1/、/“（）£（）,式（2.1.16）表为
jr-2io2
[VX（Vx）+——&]E（r,0=-——PVL（rJ）（2.1.17）
s^c~ct~s^c~ot~
这是光在无损耗各向异性非线性介质中传播的时阈波动方程。
为解方程求得场强
E,必须首先求出非线性极化强度P觇。
2.1.3各向异性非线性介质的频域波方程
将E（r,t）和匕八几/）展开成心1,2,3…个单色平面波的组合（傅里叶展开）：
E（2=工d&Q）=工耳严f（2.1.⑻
••
rI
PNL（r,t）=工£%,®）=工严（2.1.19）
ii
式中「为坐标矢量，A为单色平面波的矢量，。
为光波的频率。
将式（2.1.18）和
（2.1.19）代入式（2.1.17）,消去两边的求和号和，序数，可得到
22
|VX（Vx）一丄&]E伙,。
）=丄pM（kg）（2.1.20）
这是各向异性非线性介质的单色平面波的波方程。
2.1.4各向同性非线性介质频域波方程
在方程（2.1.20）中，利用VxVx£=V（V-E）-V2E,考虑各向同性介质，
有▽•■£=（）；再用关系式k0=co/c,k=k（）n和”=Jw/£（）,则得
£.2
V2E（k,CD）^k2E{k^D）=—^PNL{k,CD）（2.1.21）
这是各向同性非线性介质的单色平面波的波方程。
它是一个非齐次二阶微分方
程，难于求解，一般都要做近似简化处理，慢变振幅近似是一种常用的方法。
现在考虑一个沿Z方向传播的稳态单色平面波，振幅随Z变化，但不随时间变化。
电场强度和非线性极化强度分别表为:
（2.1.22）
（2.1.23）
（2・1.24）
式中k和R分别是原光波和极化波的波失。
将式（2.1.22）代入（2.1.21）,其中式
（2.1.21）左边第一项为
V2E（z,e）=（二■+ilk——疋）E⑵/心如dzrdz.
因此式（2.1.21）表为
（厶+ilk—）E（^）=S%,0）/（绘-如drdzWo
此为在各向同性介质中z向传播的单色平面波的波方程。
假设在波长量级的距离内光波振幅的变化非常慢，满足以下条件:
8呢⑵
«
并假设随z的变化可以忽略不计，则式（2.1.23）中略去第一项写成
式中Ak=k'-ko这样，在慢变近似条件下，各向同性非线性介质中z向传播的单色波的频域波方程被简化为简单的一阶微分方程，便于求解。
式（2.1.25）描述在稳态和在慢变近似条件下的各向同性非线性介质中沿z向传播的单色光波的频域波方程。
若存在介质对光电场的吸收，根据式（2.1.16）,式（2.1.25）应改写为
+-E（z）=-PNL（z）e「火（2.1.26）
dz.2
式中a=^（Ji/n是介质的吸收系数。
2.1.5各向同性非线性介质时域波方程
考虑各向同性介质VE=O及2如窃，（2.1.17）式变为
皿（心壬敖（心-洽
此为各向同性非线性介质中的时阈波方程。
设时域下的波场为单色平面波
E（zJ）=A（z,/）”gm（2.1.28）
式（2.1.27）中的各项为
▽応心J）=（二+ilk—-k1）A（z,"gm
OVdz,
^-E（z,t）=（^r-i2co^-co-）A（z.t）e,az-6X>orct"ot
q!
丽P肌（z,f）去P%（Z,F）
假设波的振幅随空间和时间皆缓慢变化，满足以下慢变近似条件:
则在（2.1.27）中略去场振幅的二阶时间导数和二阶空间导数，得到一阶波方程:
（2.1.30）
©4（ZJ）1oA（zJ）_icoP/--/（X：
C-6X>
—；—+一畑乙W
ozvdt2s^cn
这是在慢变近似条件下各向同性非线性介质中单色波的时域波方程。
若光波是一个宽脉冲，在（2.1.30）式中—c/n是光波的相速度;
若光波是一个短脉冲，在（2.1.30）式中v=dco/dk是波包的群速度。
2.2非线性极化率
2.2.1极化强度的频域表达式
考虑电极化强度P与电场强度E之间的因果关系。
在时刻/,介质感应的电极化强度〃P⑴⑴是由在此之前时刻=t~dt｝的电场强度E（/J在“时间内的作用所确定，二者呈正比关系，
dP（/）=%才⑴（/一"）•£（“）"（2.2.1）
考虑E（/J在『之前所有时间电场强度Eg对P%）的贡献，则有
P⑴⑴=££（）*"（'—fJEgg（2.2.2）
实际上，当心时,E⑷对P⑴⑴没有贡献,力⑴（f-G=o。
再取E（S）和P⑴⑴的傅里叶变换
（2.2.3）
K）（f）=匸卩如-%
将式（2.2.3）代入式（2.2.2）,得到频域的表达式
（2.2.4）
（2.2.5）
P⑴（血）=£。
才⑴S）・E（e）
式中
才）（劲=匸才⑴（/一/J严TW
在非线性情况下，P可以展开为E的幕级数，极化强度在频域中表达为
P9）=P⑴9）+pQ）（e）+p⑶（①）+…（2.2.6）
其中
N>9）=勺才>@劲•E（血）
P~\co）=（0心,0）:
E⑷）E（吗）
（2.2.7）
P“S）=£o才⑶（妙①,兮,血3）込⑷）£（血2）£（他）
才”）（e）=匚才”（一「一2，…,r_/”）严fzm叫皿2…对
（2.2.8）式中2+■•■+ty„o
下面给出各阶电极化强度的直角坐标分量表达式。
介质中的场由力个不同频率的分量（包含着这些频率的谐波、和频波、差频波等）组成
砂）吃叫）严（2.2.9）
n
式中E（o”）是复数振幅，力可正可负。
并规定
频率为血的极化强度分量为
a
矿9）=力爲（。
①®）爲⑷）乞他）
（2.2.11）
（2.2.12）
式中血=卩+今+马+…；“,a,0,y,・・・=x,y,z。
2.2.1极化率的对称性
下面指出电极化率张量的对称特性，它反应了介质结构的对称性和电极化强度的实数性。
1.频率置换对称性
可以证明电极化率张量具有以下固有的置换对称性
聲*（劲=滂）（_効
/•*'*（0卩,力2）=几=竝？
（。
2；-©，动
（2.2.14）
滋.上*@①®，…®）=总心⑷;-6，…,-©，◎
=……=zX-A..（©；©一®，•••，_%）
若外场频率远离介质的共振频率，介质被认为是无色散的和无耗的，则存在着完全的置换称特性，即式（2.2.14）中的*号可以取消。
心对称性的介质，没有二阶非线性效应，只有三阶非线性效应。
223简并因子
（1）若电场强度和电极化强度分别表示为
E{rJ）=宀+c.c.,（2.2.16）
n
P{rJ）=工PgJ严+c.c・。
（2.2.17）
n
考虑到极化率的对称性，频率为Q的力阶极化强度分量表示如下，它是由厂个波场所引起，其中有m个相同频率。
P：
：
'3=D工叔爲.T（0；©,购,乌，…,o）n）Ea（a））Efi（0）…Er（如）（2.2.18）apT
式中的系数。
被称为简并因子，对于式（2.2.16）和（2.2.17）的情况，可以证明：
D=—o（2.2.19）
ml
（2）在有些文献中，电场强度和极化强度分别表示为
=+》［£（©，）水+£"。
丿#如］，（2.2.20）
Pg）=*!
?
（©）』*。
（2.2.21）
Ln
对这种情况，极化强度分量式（2.2.18）也成立，但是简并因子变成
D=2-［―.（2.2.22）
km\）
几种常见的非线性光学效应的极化率表达式及其相应的两种简并因子列于下表中。
非线性过程
阶
极化率
D=2f!
/加）
D=n\/ml
线性色散
1
龙⑴（％°）
1
1
线性吸收
1
1
1
电光效应
2
刀⑴9；。
0）
1
2
二次谐波
2
刀⑴（20。
劲
1/2
1
和频效应
2
1
2
差频效应
2
才-①）
1
2
三次谐波
3
才门（3妙◎°,co）
1/4
1
四波混频
3
3/2
6
简并四波混频
3
刀®CD）
3/4
3
简并四波混频相位共轨
3
3/2
6
光克尔效应（自作用）
3
刀⑶co）
3/4
3
光克尔效应（互作用）
3
无⑶（0少：
一少',0）
3/2
6
自聚焦
3
八co）
3/4
3
饱和吸收
3
八-Oco）
3/4
3
双光子吸收
3
龙⑶（©;购，一购，①）
3/2
6
拉曼散射（斯托克斯）
3
疋仏;％-①®）
3/2
6
拉曼散射（反斯托克斯）
3
3/4
3
注：
表中极化率括号中的分号之后为入射场频率，分号之前为生成场频率。
2.3Kramers-Kronig色散关系
2.3.1极化率实部与虚部的关系
必需指出，电极化率/劲是一个复数，若表达为
（2.3.1）
（2.3.2）
（2.3.3）
効=/（期+常9）,
其实部和虚部之间有如下关系
co"-co
吐怙,
co'-co
式中P表示后面的积分为柯西主值积分。
这是著名的色散关系,简称K—K关系。
由K—K关系可见，只要知道极化率的实部和虚部中任何一个的光谱就可通过此关系求出另外一个。
根据力（-"）=*9），丫3）是少的奇函数，而是川的偶函数。
K—K
关系可以写成如下另一种形式：
x\co）=--p^/''^dco',（2.3.4）
nJoco-car
（2.3.5）
2co严/Yd）1）
2.3.2极化率实部和虚部的物理意义
1.线性折射率和吸收系数与极化率的关系
我们考察一束频率为①的单色平面波在各向同性介质中沿z方向的传播所产生的线性极化。
设光电场强度表示为
E（乙e）=E⑵d心如+c.c.,（2.3.6）
式中，£是非线性介质的复数波矢，其实部表示波的相位变化（介质的色散），虚部表示波的振幅的变化（介质的吸收），即
k=k'+ik,,=ki）n0+i^-,（2.3.7）
式中，k£是真空中的波矢；®和久分别表示介质的线性折射率和线性吸
C
收系数。
由电感强度的定义，考虑远离共振情况下的线性极化效应，则有
D=£oE+P（,）=s.E+=（吕）+勺必⑴）E=sE,（2.3.8）
式中，6为真空的介电系数；£=£。
+务才＞为介质的复线性介电系数；力⑴为介质的复线性极化率，可以分为实部和虚部两部分，利用关系0=筍（1+才山），则0可表为
£=勺+勺忆⑴'+i勺力⑴”=0+i窃力⑴“二^仆+:
三力⑴”）。
（2.3.9）
£
利用线性折射率5=何瓦，式（2.3.9）改为
（】）H
£=尤％（1+：
厶厂）。
（2.3.10）
耳；
再利用复线性折射率〃=何瓦和真空光速c=1/皿，将介质的复波矢表为
k=—H=3JoC¥
将式（2.3.10）代入（2.3.11）,得到
（2.3.12）
式（2.3.12）中的根号中第二项的模远小于1,可将庞展成泰勒级数，近似取前
两项得
y⑴“L
"矶（5益）％”式/
将式（2.3.13）对比（2・3.7）,利用L=勺（1+/（,）,）得到
11
«0=[1+/，）（^）*?
=1+-/，）（^）-,
兔=仓力⑴（劲”=2力⑴（劲“。
5叫
（2.3.13）
（2.3.14）
（2.3.15）
可见介质的线性折射率和线性吸收系数分别与一阶极化率的虚部和实部成正比。
2.非线性折射率和吸收系数与极化率的关系
假设介质具有三阶非线性，入射激光是如式（2.3.6）的单色平面波，可以用
以下慢变近似非线性波方程（2.1.25）,求解光场E（z）o这里设M=kH
竺㈡=上_严⑵=dp%）odz2£（）c®2£点
非线性极化强度表为
P%）=P⑶⑵=3勺力⑶（妨困⑵『E⑵。
设怎⑶S）=3力⑶S）,Z（3）=/（e）⑶'+i才9）⑶“,
（2.3.16）
（2.3.17）
P%）=%［才79）'困⑵『+i沪S）"困⑵f1E⑵，
（2.3.18）
警^严[力珂劲侍（z）f+i疔9）“|E⑵f]E（z）。
（2.3.19）
利用/詁％%|恥）『‘式（2.3.⑼改为
6E⑵\co
dz
.,Jz7（o）'/+i丄
2c®!
_£（&%£戸?
（）
=仏孚算小沁D]e⑵
2钟（；％%
x?
\coyie⑵
—加时
式（2.3.20）变为
也⑵。
dz
解得
E（z）=E（0）严
由式（2・3.6）
E（z,e）=E⑵严t=E（Q）eikNLZeilkz^}=E（O）严皿
（2.3.21）
（2.3.22）
（2.3.23）
（2-3.24）
其中
（2.3.25）
kT=k+kNL=3o+i占+如+i半如+吟+4+i昨/
2S（\CHt\£（）C〃（）
因n=+An9则
（2・3.26）
因a=a^+Aa9则
（2.3.27）
由式（2.3.26）和（2.3.27）可见，对三阶非线性介质，其非线性折射率由三阶极化率的实部决定，并与光强成正比；而非线性吸收系数由三阶极化率的虚部决定，也与光强成正比。
2.3.3非线性折射率与非线性吸收系数的关系
将式（2.3.26）和（2.3.27）分别代入式（2.3.2）可以得到
据式（2.3.4）,如9）和Aa{co）的关系还可表为
假若测得某非线性介质的线性吸收光谱和在强光作用下的吸收光谱,从两光谱的差值算得△a（e）,就可以由式（2.3.29）算出该介质的非线性折射率谱4g）.而且可由式（2.3.29）确定介质在某频率下的三阶极化率/⑶3）o
单位制说明
本书采用国际单位制，即MKS/SI单位制，有许多文献采用cgs/esu单位制,
两种单位制的关系为：
MKS/SI单位制
cgs/esu单位制
pg=^{n}En
线性极化率
力⑴（S/）=4%m（es“）
二阶极化率
产⑻）=3九严蚀）
三阶极化率
八⑻）9x1%®
n阶极化率
严（SI）/—丁.yin）（esu）,C-3X101
Z（10%）心“
（注：
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）
2.时间反演对称性
根据电极化强度的实数性可以证明
応:
爲（Q；®®,…,®）=力；爲（-0；-©，-血2厂-，-®）<23-2.15）
3.空间结构对称性
由于介质结构的对称性，当笛卡儿坐标的指标被置换时，/；；“保持不变，使非线性极化率张量的独立矩阵元的总数大大减少:
才〉只有27个独立元;才'只有81个独立元。
如果介质具有中心对称结构，即在坐标反演变换{x,y,z}T{-圮-”-乙}时，P和E都要变成反方向。
由（2.2.11）-（2.2.⑶式可见，P"和P⑶的表示式不变,但P⑵式左边变号，据对称性要求才"必须等于零，该式才能成立。
也就是说，具有中心对称介质的偶阶极化率为零。
若只考虑到三阶非线性效应，对于具有中
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